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香港城市大学团队最新JACS：双齿路易斯碱配体介导的表面稳定和 CsPbBr3钙钛矿纳米晶体电子结构的调节

文摘   2024-12-21 22:20   瑞士  
常规配体从卤化物钙钛矿纳米晶体(NC)表面脱附通常会导致其结构不稳定并降低光电性能。为了解决这一挑战，香港城市大学Andrey L. Rogach团队提出了一种使用双齿路易斯碱配体，即1,4-双(二苯基膦)丁烷 (DBPP)来合成CsPbBr3 NC的方法，相关成果发表于Journal of American Chemistry Society期刊。DBPP的膦基团与 PbBr2前体具有很强的相互作用，在反应过程中形成高度结晶的中间复合物。在油酸存在下，DBPP的非配位膦基团转化为膦阳离子，膦阳离子通过氢键与形成的 CsPbBr3 NC的表面溴化物牢固结合。密度泛函理论计算表明，DBPP可以分别通过其未质子化和质子化的膦基团与 CsPbBr3 NCs的配位不足的铅和表面溴离子牢固结合。DBPP与钙钛矿 NCs表面的牢固结合有助于在各种环境压力下保持其结构完整性。此外，通过将电子从配体捐赠给 NCs，DBPP封端的 CsPbBr3 NCs中的电子密度和能级受到调节，从而提高了其光催化CO2还原性能。我们的研究强调了使用双齿配体稳定钙钛矿NCs表面并调节其光学和电子特性的潜力。
论文信息：J. Am. Chem. Soc. 2024, XXXX, XXX, XXX-XXX. https://doi.org/10.1021/jacs.4c13724
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