通讯作者：冯新斌 研究员
通讯单位：中国科学院地球化学研究所
https://doi.org/10.1021/acs.est.4c05220• 证实了微生物还原行为对汞矿区地表土壤元素汞排放具有重要贡献。• 讨论和分析了光还原、微生物还原以及非生物暗还原对地表土壤元素汞排放的贡献和驱动过程。图1 图文摘要
汞（Hg）是一种持久性污染物，通过大气环流可以造成元素汞（Hg(0)）的长距离传输，在全球范围内引发环境健康和生态风险问题。土壤是地表生态系统最大的汞库, 约占地表汞储量的3/4。同时，土壤Hg(0)排放是重要的大气汞排放源，在全球Hg的生物地球化学循环中起着至关重要的作用。光还原、微生物还原和非生物暗还原都可能导致土壤Hg(0)的排放。本研究利用室内模拟实验，对万山汞矿地表裸露区土壤排放Hg(0)的同位素特征进行了表征（图2），并且量化了各种汞还原路径的相互作用和贡献。图2 在15℃和35℃下，黑暗组（DG）、灭菌组（SG）、接种组（IG）、光照组（LG）以及灭菌+光照组（SG+light）排放Hg(0)的汞同位素特征（以Δ199Hg和δ202Hg进行报道）。SS：土壤基质。低剂量接种组（IG-LC）和高剂量接种组（IG-HC）的细菌添加浓度分别为4.9×107 cell g-1 soil和2.1×107 cell g-1 soil
基于土壤Hg(0)排放通量的监测结果表明：在无光环境下，非生物暗还原对土壤Hg(0)排放的贡献较小，而微生物还原发挥了主导作用（图3）。在光照环境下，土壤Hg(0)排放通量明显提升，在15℃和35℃的光照条件下，SG+light的排放通量是DG组的5.3倍和6.2倍。这表明光照对土壤Hg(0)排放具有重要的驱动作用。此外，向土壤中添加细菌后（从原位土壤中提取得到），土壤Hg(0)的排放通量有明显提升。这反映出微生物在促进土壤Hg(0)排放方面的重要作用和潜在影响。图3 在15℃和35℃下，黑暗组（DG）、灭菌组（SG）、接种组（IG）、光照组（LG）以及灭菌+光照组（SG+light）的Hg(0)排放通量。LC：低剂量接种组；HC：高剂量接种组
在HgS-腐殖酸-微生物（希瓦氏菌MR-1）三元体系下，悬浮液中溶解汞浓度随时间的增长呈现出上升的趋势，从251.0增加到1676.2 μg/L（图4a）。相反，在无菌的HgS-腐殖酸二元体系（对照组）下，溶解汞含量没有明显变化（<40 μg/L）。向土壤中添加希瓦氏菌MR-1后，也出现了类似的生物浸出效应（图4b）。由此推断，土壤中一些微生物能够促进HgS的溶解。图4 希瓦氏菌MR-1在HgS生物浸出过程中悬浮液中溶解Hg浓度的变化
本研究基于汞同位素混合模型和土壤Hg(0)排放通量，计算出光还原和微生物还原对万山汞矿地表裸露区土壤Hg(0)排放的驱动贡献分别为79%~88%和12%~21%。相比之下，非生物暗还原的贡献可以忽略不计。推断了影响土壤Hg(0)排放的两个重要过程：微生物介导的HgS溶解，以及Hg(II)的光致还原和微生物还原。虽然微生物还原的贡献相对较小，但微生物介导的HgS溶解可以增加土壤中的溶解汞含量，进而为有机结合态汞的光还原和微生物还原提供有利条件。因此，抗菌策略可能是控制汞矿区土壤汞排放和空气汞污染的可行方法，需要在今后的研究中作进一步验证。曹庆一，博士，中国科学院地球化学研究所博士后。在Environ Sci Technol、Sci Total Environ等杂志发表论文10余篇。长期从事重金属生物地球化学循环与健康研究。
通讯邮箱：caoqingyi@mail.gyig.ac.cn冯新斌，博士，研究员，博士生导师，担任中国科学院地球化学研究所所长。在Environ Sci Technol、Geochim Cosmochim Acta、Water Res、J Geophys Res：Atmos等杂志发表论文300余篇。长期从事重金属生物地球化学循环与健康、非传统稳定同位素地球化学以及重金属污染环境修复等领域的研究。获得贵州省最高科学技术奖、Kathryn R. Mahaffey终身成就奖（中国首位）等荣誉。
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