第一作者:厉娜
通讯作者:李彬榕、王学东教授
通讯单位:苏州科技大学环境科学与工程学院
本文报道了一种通过酸气诱导策略制备具有双重缺陷和表面羟基的聚合碳氮化物(PCNs),用于光催化过氧化氢(H2O2)生成和微量有机污染物(TrOCs)降解。研究发现,氮空位(Nv)可以加速O2的吸附和活化,氰基(−C≡N)提供不对称的电子分布以促进载流子分离,而表面羟基则为光催化H2O2生成提供更多质子。
该研究成功制备了具有优异光催化性能的双缺陷PCNs(DDH-PCNs)。在全光谱照射下,最优的DDH-PCN(1.6)表现出高达5554.6 μmol g−1 h−1的H2O2生成率,并能在5分钟内完全降解100 μg/L的磺胺甲恶唑(SMX)。此外,DDH-PCN(1.6)还能同时实现H2O2生成和SMX降解,适用于处理含酒精的有机废水。
本研究通过酸气诱导策略,成功引入了氰基和氮空位双重缺陷,并在PCN表面形成了丰富的羟基。这些缺陷结构不仅显著提高了光催化H2O2生成和污染物降解的效率,还通过形成桥式C−O−O−C模型和提供不对称电子分布,有效促进了O2的吸附和活化。此外,表面羟基的引入增强了催化剂的亲水性和分散性,进一步提升了光催化性能。
图1、制备流程与形貌分析
图2、理化性质表征
图3、能带结构
图4、光催化合成H2O2性能评估
图5、光催化降解微量有机污染物性能评估
图6、DFT计算与反应机理解析
本研究为开发高效多功能光催化剂提供了新的思路。通过合理设计和调控缺陷结构,可以显著提高光催化材料的性能,特别是在环境治理和能源应用领域。这一研究成果不仅为H2O2的绿色合成和TrOCs的高效降解提供了技术支持,还为未来光催化剂的设计和优化提供了理论依据。
原文详情:https://doi.org/10.1016/j.seppur.2024.129978
本文由Li Binrong供稿。
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