随着纳米技术的迅速发展，制造复杂纳米结构的需求也在不断增加。阴影球光刻（SSL）是一种利用自组装胶体球作为掩模的先进纳米制造技术，能够通过材料沉积创建复杂纳米结构。这种方法不仅经济高效，还能够实现大规模生产，非常适合工业应用。然而，由于参数空间的庞大，优化这些结构仍然具有挑战性。这主要是因为SSL涉及的参数空间极其广泛，包括材料选择、沉积角度及间隔、球体直径等。传统试错法难以应对如此复杂的参数组合，因此亟需一种通用优化框架，能高效引导纳米结构的设计与优化。
最近，重庆大学微电子与通信工程学院博士研究生陈心怡在艾斌研究员的指导下，发表了一篇题为《A general optimization framework for nanofabrication using shadow sphere Lithography: A case study on chiral nanohole arrays》的论文。该论文发表于ELSEVIER的中科院一区期刊《Journal of Colloid and Interface Science》。该研究团队提出了一种用于SSL制造纳米结构的通用优化框架，并通过手性旋转纳米孔阵列（RHA）进行了验证。这项研究结合自定义SSL程序、用于消除冗余结构的新数学模型，以及结合有限差分时域（FDTD）模拟的机器学习分析。通过这个方法，高效分析了7200种结构参数，成功识别出圆二色性（CD）与不对称因子均优异的最佳参数配置。
该工作通过自定义SSL程序的开发，根据制造参数自动生成大量纳米孔结构。通过引入新数学模型，消除重复结构，显著优化计算效率。采用CatBoost算法结合FDTD模拟数据，分析并找出对结构性能影响最大的制造参数。这项研究对7200种参数配置的RHAs识别出最佳参数配置，结合数学模型消除冗余结构，减少86%的数据集，降低了计算和实验成本。优化后的RHAs实验结果与预测高度一致，最大CD和g因子分别达到3.23˚和0.28，显著优于大多数二维纳米结构的手性响应。该方法有望加速纳米光子学、等离子体学和手性传感领域的应用开发。
Fig. 1. Optimization framework workflow.
Fig. 2. An SSL program to generate nanostructures automatically. (a) Schematic showing the principle to develop the SSL program. (b) The fabrication configuration and major parameters varied to generate different RHAs. (c) Examples of the RHAs with different fabrication parameters based on the SSL program. (d) Stereoscopic views of the RHAs and showing the mirror symmetry of the enantiomers.
Fig. 3. Schematic showing the general symmetry, mirror symmetry, and 60˚ differential rotation. The images were generated by the SSL program with the fabrication parameters depicted in the above rows and side columns.
Fig. 4. Chiroptical properties of the Au-Ag RHAs. (a) TR(λ) and TL(λ) and of the RHA with the max CD. The inset shows the corresponding morphology. (b) CD spectra of the RHAs with the max CD. (c) Relative frequency distribution of the CD for the Au-Ag RHAs. (d) Plan Views of the Top 5 Au-Ag RHAs. (e) Scatter plotting of the CD for the Au-Ag and Ag-Au RHAs. Colormaps of the CD distribution for the Au-Ag RHAs: (f) Δφ-Δθ and (g) φ1-θ1.
Fig. 5. ML Algorithms for calculating the contribution of each fabrication parameter. (a) Using algorithms of CatBoost, RF, and LightGBM to train the dataset. The max CD of each CD spectra and the fabrication parameters are the input and labels, respectively. (b) The R2 and RMSE of the three algorithms. (c) Diagram illustrating the gradient boosting decision tree in the CatBoost model algorithm. (d) Feature importance and permutation importance of φ1, θ1, Δφ, Δθ, φ2, and θ2) calculated by CatBoost.
Fig. 6. Experimental samples and practical chiral responses. SEM images with EDS mapping for the Au-Ag (a) m-RHA and (b) r-RHA. The left bottom insets show the corresponding calculated morphology. TR(λ) and TL(λ) of the (c) experimental and (d) corresponding calculated m-RHA and r-RHA. (e) CD spectra of the experimental and calculated m-RHA and r-RHA. (f) Plotting of the experimental and calculated CD in this work and those in previous works. (g) |∆E/E0| and (h) C/|C0| of the m-RHA and r-RHA.
这项研究为通过SSL优化制造纳米结构提供了一种快速、高效、系统化的通用框架，尤其在光子学、等离子体学和手性传感应用中具有潜在的促进作用。通过优化制造参数，我们能够显著增强结构的光学性能，提高实验效率，并降低计算和实验成本。在实验验证中，研究团队发现优化后的RHAs在手性响应上表现出显著增强，与理论预测高度一致。这不仅证明了优化框架的有效性和可靠性，还展示了其在实际应用中的巨大潜力，也为未来的研究和应用提供了宝贵的指导。通过这一框架，研究人员能够以更低的成本和更高的精确度，推动纳米技术的进一步发展，开创纳米光子学和相关领域的新局面。
第一作者为重庆大学微电子与通信工程学院陈心怡，通讯作者为重庆大学微电子与通信工程学院艾斌研究员。该研究得到了国家自然科学基金委和重庆市研究生科研创新项目的资助，并由重庆大学、杭州电子科技大学和吉林大学的研究人员共同完成，其中包括吉林大学张刚教授等参与工作研究。想了解更多关于这一研究的细节和实际应用潜力？请访问课题组https://www.ailabcqu.com/page112。让我们一同见证纳米科技的未来！本实验室专注于智能微纳传感系统，将人工智能和物联网技术与传统化学、物理和材料等学科结合，开发新型微纳制备技术、新型微纳光电子传感器和生物检测功能系统。
论文链接：
https://doi.org/10.1016/j.jcis.2024.11.086
艾斌，重庆大学“百人计划”特聘研究员，智能感知与多模态信息处理重庆市重点实验室副主任，重庆大学小米青年学者，博（硕）士生导师。于2011年获吉林大学化学学士学位。随后加入吉林大学超分子结构与材料国家重点实验室张刚教授团队，于2016年获高分子化学和物理学博士学位。后分别在在佐治亚大学物理与天文学系和德克萨斯A&M大学航空航天工程系进行博士后研究。迄今已在包括Advanced Materials、Advanced Functional Materials、ACS Nano、Small、Chemistry of Materials及ACS Sensors在内的知名SCI期刊发表论文60余篇。五篇论文被选为封面文章，三篇文章成为月度或年度热点文章。相关工作被搜狐科技、Nanowerk等国内外媒体报道，并已获得9项中国发明专利授权。主持国家自然科学基金和重庆市自然科学基金等项目。是Advanced Materials、Advanced Functional Materials等知名期刊审稿人。担任国际期刊Discover Nano、AI+、International Journal of Smart and Nano Materials、Nanoscience & Nanotechnology-Asia和Advances in Materials编委。
