成果简介
量子计算和半导体电子等新兴技术的发展强调了低温下热管理的重要性。近日，东京大学武鑫博士、Masahiro Nomura教授，渤海大学樊哲勇教授和华南理工大学土木与交通学院韩强教授等人，通过基于Golomb ruler结构设计同位素界面，实现了极低温下石墨烯声子热输运的有效抑制。相关研究成果以“Isotope interface engineering for thermal transport suppression in cryogenic graphene”发表在《Materials Today Physics》上，文章链接为：https://doi.org/10.1016/j.mtphys.2024.101500。
图1 基于Golomb ruler设计的同位素界面石墨烯实现极低温下热输运高效抑制
与具有相同同位素掺杂比例的其他序列相比，Golomb ruler序列的显著无序性导致对热输运更强的抑制效应。在GPUMD超高计算效率的支持下，通过大规模的分子动力学（MD）模拟与声子波包分析相结合，证明了基于Golomb ruler的同位素界面对声子传输具有很强的散射和限制效应，并对经典MD方法中缺失的量子统计进行了适当的校正。这项工作为低温条件下热传输抑制的设计提供了新的思路，并有望扩展到其他领域。
研究内容
在低温下，非金属晶体中的声子热传输受到多种特殊效应的影响，包括声子散射减弱和热容降低。从热导率数值计算的角度来看，具体表现为尺寸效应和量子效应。在低温下，晶体中声子能量较低，结构较稳定，声子间相互作用相对较弱。在这些因素的综合影响下，声子可以相对不受干扰地传播，表明它们具有更长的自由程。然而，在 MD 模拟中，即使应用周期性边界条件，长度不足的系统也会破坏长自由程的声子传输，导致热导率的低估。因此，尺寸效应的评估是必不可少的。
对于石墨烯、金刚石、硅等高导热系数的晶体材料，其导热系数的实际值（实验测量）表现出随温度先升高后降低的单峰趋势。在低温极限附近，热导率基本上与温度呈立方关系，而在高温下，它与温度呈反比关系，如图2（b）所示。然而，基于经典统计的MD模拟计算出的热导率随温度呈现单调变化趋势。在低温下，它表现出显着的差异，导致热导率显着高估。当温度升至中间范围（通常接近 RT）时，经典 MD 中的热导率会被稍微低估。这种现象可以归因于经典MD不仅高估了热容量，而且高估了某些声子-声子散射事件，从而低估了某些平均自由程。为此，我们通过引入对热容的量子统计来进行适当的修正，这基于频率依赖热导率的相关计算技术。这种量子校正方法对当前同位素掺杂系统的有效性源于这样一个事实：声子在低温下可以被认为是谐波，并且声子-同位素散射占主导，而不是声子-声子散射。
图2 热导率的尺寸效应和量子效应
为了探索热导率的差异来源，我们进行了额外的声子分析。根据声子气体模型，声子平均自由程（MFP）表示声子在晶体结构内传播时可以穿过而不会发生散射或遇到碰撞的平均距离。图 3（a） 绘制了基于Golomb ruler的界面结构和等距界面结构的频率相关声子 MFP，以及它们各自的面内和面外贡献。结果表明，这两种结构之间的声子 MFP 存在显着差异，特别是在低频区域（0到6 THz）。此外，面内和面外声子贡献分解揭示了两种结构几乎相同的面内声子贡献。观察到的区别主要源于平面外声子的不同贡献，这也与图2（d）中的结果一致。由于低温下的长声子 MFP，热导率在亚毫米长度附近收敛。。
图3 等距结构和Golomb ruler结构热导率差异的声子分析
为了获得更多的声子机制并直观地辨别两种结构之间声子传输的差异，我们进行了声子波包模拟，随后在图4中给出了能量演化结果。最初，ZA 波包在左端的石墨烯域中被激发，并观察到它进入目标区域。到达等距界面结构后，波包的一小部分被反射，而大部分波包穿过目标区域，持续沿其前进轨迹。相反，当相同的波包遇到基于Golomb ruler的界面结构时，很大一部分会发生反射，并且只有极小部分的波包进入目标区域。而且，进入目标区域的波包也被限制在目标区域内，无法有效传输。这揭示了Golomb ruler序列界面对波包以及声子热传输的明显阻碍作用。
图4 波包动能随着时间和空间的演化情况
小结
总之，在这项工作中，通过基于谱分解的量子校正的MD模拟，我们研究了同位素界面位置对石墨烯纳米带中声子热传输的影响。在 20 K 的极低温下，与等距界面相比，基于Golomb ruler的同位素界面能够显著抑制热传输。声子分析和波包模拟表明，更强的相干声子散射和限制效应是Golomb ruler同位素界面石墨烯导热系数降低的根本原因，使得低频面外声子的平均自由程显著下降。
