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【期刊】聚合物人工树叶实现光催化选择性还原空气中CO2

学术   2024-10-31 00:01   安徽  




研 究 背 景



通过模拟自然光合作用将CO2转化为增值化学燃料的研究近年来取得了令人瞩目的进展。在自然界中，光合作用转化CO2反应的原料来源于空气，其中CO2含量约为0.04%、水分约为1-5%、O2约为21%，N2约为78%。然而，这种实际环境的CO2气源在人工光催化CO2还原中却鲜有报道，主要是因为空气中CO2含量极低，使其难以在催化剂表面富集并活化。从节能的角度来看，迫切需要开发高效的光催化剂作为人造树叶实现直接从空气中捕集并转化CO2。这将突破传统光催化体系需先对CO2进行复杂的纯化，从而大大降低生产成本，为人工光合作用的工业应用奠定良好的基础。


成 果 介 绍



近日，东华理工大学戴春辉及其合作者通过Sonogashira-Hagihara偶联反应制备了一系列新型金属-Salen基共轭微孔聚合物，在模拟阳光（100 mW cm-­2）下，利用水蒸汽为空穴消耗剂，实现了光催化选择性还原空气中CO2，产物为CO，反应选择性接近100%。这一成果为微孔聚合物直接光催化转化大气中CO2开辟了新里程。该工作以“Metal-Salen Incorporated Conjugated Microporous Polymers as Robust Artificial Leaf for Solar-Driven Reduction of Atmospheric CO2 with H2O”为题发表在Carbon Energy上。


研 究 亮 点



1.材料方面：分别选用平面型的1,3,5-三苯基苯和2,4,6-三苯基-1,3,5-三嗪为构筑基元，Salen-Zn/Ni为分子桥接体，通过Pd催化的偶联反应，高效合成得到四种微孔配位聚合物。

2.结构方面：在聚合物网络中引入Zn/Ni金属中心，改善其比表面性质，促进CO2分子选择性吸附与活化，增强聚合物光生载流子分离与传输，进而大幅度提升聚合物光催化还原CO2性能。

3.性能方面：所得聚合物光催化剂实现了气相体系下对空气中CO2的高效光催化还原，反应选择性接近100%，同时具有优异的光催化稳定性。即使在室外自然条件下，聚合物也表现出很高的光催化活性。


图 文 解 析



图1：共轭微孔聚合物的多孔性质及气体吸附性能

77 K下N2吸/脱附曲线（A）测试得到聚合物比表面积，其中TEPB-Zn的BET表面积最大，为981 m2 g-1，其次是TEPT-Zn（920 m2 g-1），TEPB-Ni（614 m2 g-1）和TEPT-Ni（581 m2 g-1）。气体吸附测试（B-E）表明，所有聚合物在273和298 K下均表现出较强的CO2吸附能力，而其对N2吸附非常微弱。这种高CO2/N2选择性和CO2吸附量有利于它们在光催化过程中从空气中选择性捕集CO2分子。除CO2外，聚合物对水也表现出较高的吸附量，使其能够在光催化反应中有效利用气态水分子。

图2：共轭微孔聚合物的光物理、电化学及光电化学性质

所有聚合物都表现出明显的可见光吸收（A），甚至延伸到了近红外区域。荧光光谱（B）显示，TEPT-Zn在375 nm激发下荧光最弱，表明其光生载流子的复合速率较低，因而更有利于光催化反应。所有聚合物的平均荧光寿命很短，均不足1 ns（C）。能带结构分析（D）表明，所有聚合物热力学上能够还原CO2并氧化水分子。瞬态光电流（E）和电化学阻抗谱（F）测试表明TEPT-Zn在光照射下的界面电荷传输效率优于其他聚合物。

图3：聚合物光催化还原CO2性能

在模拟阳光（AM 1.5G, 100 mW cm-2）下，在含水蒸汽的空气氛围中，所有聚合物均表现出显著的CO2还原性能（A）。其中，TEPT-Zn的CO产率高达304.96 μmol h-1 g-1，该效率在多次循环测试过程中仍能保持很好的稳定性（B），在连续光照120 h后，TEPT-Zn的催化活性在也仅有很小的变化（C）。更令人兴奋的是，自然光照条件下TEPT-Zn也具有良好的CO2还原活性（D）。研究表明，其催化性能依赖于环境温度和光照强度，测试条件下CO平均生成速率最高为50.84 μmol h-1 g-1。




相关论文信息

论文原文在线发表于Carbon Energy，点击“阅读原文”查看论文。


论文标题：

Metal-Salen Incorporated Conjugated Microporous Polymers as Robust Artificial Leaf for Solar-Driven Reduction of Atmospheric CO2 with H2O


文章研究方向：

光电催化— —CO2还原


论文网址：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/cey2.464


DOI: 10.1002/cey2.464


声明：此文是出于传递更多信息之目的。部分图片、资料来源于网络，版权归原作者所有，如有侵权请联系后台删除。

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