南京工业大学ACS AMI | 通过表面重构增强耐高温空气氛稳定陶瓷(LSC5)的光热转换性能及机理研究

文摘   2024-10-21 09:58   北京  
论文信息:Zhuolin Xie, Yalin Gao, Yue Wang, Zhenggang Fang*, Chunhua Lu, Zhongzi Xu. Surface Reconstruction of La0.5Sr0.5CoO3-δ Ceramic toward High Solar Selectivity for High-Temperature Air-Stable Solar–Thermal Conversion[J]. ACS Applied Materials & Interfaces 16.33 (2024): 44288-44297. DOl:10.1021/acsami.4c08651
注:本文由论文作者授权发布。由于发布者水平有限,疏漏在所难免,内容以论文原文为准。

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研究背景

聚光太阳能热发电技术(CSP)由于具有较高的集热效率和热工转换效率,且能源高度可调度,近年来得到广泛研究。CSP系统的效率与太阳能光热转换材料的性能密切相关,要求光热转换材料具有高的选择吸收性能(αs/ε)以保证具有较高光吸收率的同时降低红外热辐射损失,同时要求材料在高温空气氛下保持稳定。前期研究表明,耐高温钙钛矿型La0.5Sr0.5CoO3(LSC5)陶瓷具有较低的红外发射率,其选择吸收比αs/ε=0.63/0.21)大于目前商业化的光热转换陶瓷SiC。然而仅通过掺杂,对吸收率和发射率的调控显得顾此失彼,需要寻求能同时提高吸收率,并降低发射率的方案

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文章总结

为了提高LSC5陶瓷的光热转换效率,南京工业大学的陆春华教授、房正刚副教授团队创新地采用一种简单高效的表面重构策略以增强LSC5陶瓷的选择吸收比。该方法使用NaOH作为一体式的溶解剂和矿化剂,在水热反应的环境中先对陶瓷表面进行腐蚀并重构生成了由Co3O4、LaCoO3纳米颗粒组成的高吸收表面,同时陶瓷基底暴露出了发射率更低的晶面。在制备完成后,采用SEM、AC-STEM、AFM、XPS和KPFM,对表面重构后的形貌、结构、元素价态及电荷差做了详细的表征,并使用第一性原理对表面重构后LSC5基底所暴露晶面的光学性能做了计算。结果表明,表面重构后LSC5陶瓷的选择吸收比由3.00提升至3.95(αs/ε=0.75/0.19),其在103 kW·m⁻²的太阳辐照度下的光热转换平衡温度为924 ℃,远高于重构前的LSC5(839 ℃)和SiC(749 ℃)。同时,重构后的陶瓷保留了LSC5陶瓷的高温空气氛稳定性。

图1 表面重构原理以及重构前后的光谱图

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创新点

1. 为LSC5陶瓷设计了一种简单高效的表面重构策略。

2. 通过表面重构高吸收层,基底暴露发射率低的晶面,增强了LSC5陶瓷的光谱选择性。

3. 通过表面重构使LSC5陶瓷具有了更低的红外辐射损失,更高的光热转换工作平衡温度。

4. 表面重构后的陶瓷具备高温空气氛稳定性


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数据概览

图2. 不同工艺参数下制备样品的SEM图像 (a) LSC5-150-0. (b) LSC5-150-1. (c) LSC5-150-3. (d)LSC5-200-1. (e) LSC5-250-1. (f) LSC5-200-1-1h

图3. 不同样品在250-2500 nm波段的吸收光谱和2.5−15 μm波段的漫反射光谱.(a) LSC5、LSC5-150-0、LSC5-150-1和LSC5-150-3在250−2500 nm范围内的吸收光谱.(b) LSC5、LSC5-150-0、LSC5-150-1和 LSC5-150-3在2.5−15 μm 范围内的漫反射光谱.(c) LSC5、LSC5-200-1、LSC5-250-1和LSC5-200-1-1h在250−2500 nm范围内的吸收光谱.(d) LSC5、LSC5-200-1、LSC5-250-1和LSC5-200-1-1h在2.5−15 μm范围内的漫反射光谱.

图4. 样品的XRD图、SEM图及元素分布图.(a) LSC5、LSC5-200-1-A 和 LSC5-200-1的XRD图谱.(b) LSC5、LSC5-200-1-A和LSC5-200-1的GIXRD图谱.(c-e) LSC5、LSC5-200-1-A和LSC5-200-1的SEM图.(c1−c4)LSC5表面的元素分布图: (c1) La, (c2) Sr, (c3) Co, (c4) O.(d1−d4) LSC5-200-1-A表面的元素分布图: (d1) La, (d2) Sr, (d3) Co, (d4) O.(e1−e4) LSC5-200-1表面的元素分布图: (e1) La, (e2) Sr, (e3) Co, (e4) O。

图5. 样品的AFM三维形貌图. (a) LSC5. (b) LSC5-200-1-A. (c) LSC5-200-1.

图6. LSC5-200-1-A的AC-STEM/EDS图像. (a, b) LSC5-200-1-A的TEM图. (b1−b4) LSC5-200-1-A的La、Sr、Co和O元素分布图: (b1) La, (b2) Sr, (b3) Co, 和 (b4) O. (c−e,g) LSC5-200-1-A的AC-STEM图. (f) LSC5-200-1-A对应FFT 图.

图7. LSC5-200-1的AC-STEM/EDS图. (a, b) LSC5-200-1-A的TEM图. (b1−b4) LSC5-200-1-A的 La、Sr、Co和O元素分布图: (b1) La (b2) Sr (b3) Co (b4) O. (c−e,g) LSC5-200-1-A的AC-STEM图. (f) LSC5-200-1-A对应的FFT图.

图8. LSC5、LSC5-200-1-A和LSC5-200-1样品表面钴离子的XPS高斯拟合峰图、KPFM图像以及光学性质的第一性原理计算结果. (a−c) LSC5、LSC5-200-1-A 和 LSC5-200-1 样品表面钴离子的 XPS 高斯拟合峰图. (a) LSC5,(b) LSC5-200-1-A,(c) LSC5-200-1. (d) 不同价态钴离子的比例. (e) LSC5、LSC5-200-1-A 和 LSC5-200-1 样品的 KPFM 图. (e1) LSC5,(e2) LSC5-200-1-A,(e3) LSC5-200-1. (f) 基于第一性原理计算的不同锶掺杂水平下的光学性质结果. (g) 基于第一性原理计算的不同晶面的光学性质结果.

图9. LSC5、LSC5-200-1-A和LSC5-200-1样品表面钴离子的XPS高斯拟合峰图、KPFM图像以及光学性质的第一性原理计算结果.

图10. LSC5、LSC5-200-1-A和LSC5-200-1样品表面钴离子的XPS高斯拟合峰图、KPFM图像以及光学性质的第一性原理计算结果. (a) LSC5、LSC5-200-1和SiC的太阳能-热能转换平衡温度. (b) LSC5、LSC5-200-1和SiC在不同温度下的红外热成像图. (c) LSC5-200-1在热处理前后的250−2500 nm吸收光谱. (d) LSC5-200-1在热处理前后的2.5−15 μm漫反射光谱.


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