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论文信息：
Andrew Caratenuto, Yi Zheng, Critical
assessment of water enthalpy characterization through dark environment
evaporation. Sci. Adv. 10, eadn6368 (2024). DOI: 10.1126/sciadv.adn6368
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论文链接：
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adn6368
在黑暗环境下的比较蒸发速率测试通常用于表征界面太阳能蒸发器中水蒸发焓的降低，需要假设两种情况之间的能量输入相等。然而，这种假设并不普遍有效，从而导致误导性的表征结果。界面蒸发器在黑暗条件下产生较大的蒸发速率，因为液体-蒸汽表面积增大，导致蒸发冷却增加和环境温差增大。理论和实验证据表明，这些温差使能量输入相等的假设失效。结果表明，蒸发速率的差异对应于能量输入的变化，而不需要将焓降低到理论值以下。这些发现为先前的蒸发焓降低的说法提供了另一种解释，并与差示扫描量热法得出的焓相关结论相矛盾。美国东北大学机械工程系郑义教授课题组通过研究得出的结论是，使用暗环境方法假设得到的水蒸发焓是不准确的，需要重新评估。 这项研究近期在《Science Advances》期刊发表，标题为“Critical
assessment of water enthalpy characterization through dark environment
evaporation”。作者为美国东北大学郑义教授以及其纳米能源课题组(https://nanoenergy.sites.northeastern.edu/)博士生Andrew Caratenuto。
图1所示。界面面积增大的蒸发器增强暗环境蒸发的机理。由于孔隙内的半月板曲率，增大的界面表面积增加了蒸发，诱导了更大的蒸发冷却，从而降低了蒸发器的温度，并允许它从环境中获取额外的能量。
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图2所示。理论建模结果。输入能量增强因子，在固定环境温度下作为水和蒸发器界面表面温度的函数。(A)和(B)分别给出了在 时烧杯的绝缘和非绝缘侧壁情况的结果。(C)和(D)表示环境温度 时的相同两种情况。
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图3所示。比较暗环境蒸发试验试验结果。(A)暗环境系统设置。(B) 三聚氰胺泡沫 (MF)海绵蒸发器开孔结构的SEM图像。(C)水和MF海绵蒸发系统的24小时暗环境蒸发速率和平均蒸发表面温度。误差条表示24小时测试期间地表温度的标准差。(D)蒸发试验时的系统温度。(E)两个系统在测试期间的红外相机图像，显示了它们不同的蒸发表面温度。
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图4所示。瞬态模型实验分析。(A)实验系统的时间数据和基于暂态模型的系统温度。烧杯系统的实线、虚线和虚线分别表示表面(实验)、整体平均(模型)和底部(模型)温度。(B) 24小时试验期间不同环境换热机制的累计能量输入。黄色标记表示使用MF海绵时每种成分增加的百分比，对应于右轴。模拟(C) 1小时和(D) 24小时烧杯内的轴对称温度分布。(E)瞬态模型分析计算蒸发焓。虚线表示理论焓值为。误差条表示基于红外相机测量不确定度为的模型结果。如果使用相同的能量输入假设，将会得到第二个绿条显示了MF海绵的错误焓值。
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图5所示。水凝胶蒸发器评估。(A ~
C)蒸发器多孔结构的SEM图像。注意PVA-7.5和PVA-10-FTx5的多孔结构比PVA-10-FTx1更开放。(D至F)对比试验24小时时水和水凝胶蒸发器烧杯的红外相机图像。(G)蒸发试验期间的平均环境温度和表面温度。误差条表示24小时测试期间地表温度的标准差。(H)蒸发器的蒸发焓和蒸发量随水的增加而增加。在比较蒸发试验中，焓是根据传热分量计算的。虚线表示水的理论值(在 时评估)。(I)蒸发试验期间平均水-蒸发器表面温差和相对于水的相应蒸发增加百分比。
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图6所示。DSC表征。水和蒸发器样品在(A)高温和(B)低温下的热流曲线。图中给出了通过积分得到的转变焓。高温表征采用的扫描速率，低温表征采用的扫描速率。
本文所报告的数据和分析清楚地表明，比较暗环境蒸发试验不适用于表征界面蒸发器蒸发焓的降低。在黑暗环境中，增大的蒸发表面积或蒸发器的其他特性可能会增加蒸发速率，但这并不必然改变蒸发的能量需求。相反，增加蒸发冷却使蒸发器系统达到较低的稳态温度，使其能够因较大的温差而获得更多的环境能源。至关重要的是，理论和实验结果表明，这种增强的能量输入的大小与在黑暗环境中观察到的增强蒸发成正比。此外，通常用于证实界面蒸发器蒸发焓降低的DSC结果与暗环境的结果不一致。因此，对比暗环境试验不是建立或量化界面蒸发器系统中降低蒸发焓的有效方法，因为能量输入相等的关键假设不准确。在这种新的背景下，由黑暗环境和DSC表征确定的焓的差异表明，目前在太阳能驱动的蒸发系统中降低蒸发焓的方法需要重新考虑。
为了彻底而准确地证明这一概念，该研究成果使用了控制良好的实验和详细的分析模型。然而，简单的理论计算在证明这一现象方面的效用也是显而易见的。如果用图2来分析图3给出的实验数据，可以看到输入能量增加了45%左右，对应于MF海绵的蒸发速率比水的蒸发速率大45%左右。这是一个高估，很大程度上是由于没有考虑到显热和导电的贡献。然而，当使用MF海绵时，由于大多数能量输入机制的增加幅度大致相同，因此这种简单的方法确实提供了相对接近的近似值，有助于对文献中的其他报告进行基准测试。最近文献中的讨论对目前对连续界面太阳蒸发过程中蒸发焓降低的理解提出了质疑。水状态的改变明显地体现在许多材料中(最明显的是水凝胶)，并可能产生DSC测量的焓值降低，通常伴随着太阳能驱动的蒸发速率高于理论极限。然而，当考虑到整个系统的能量平衡时，水凝胶中水在被淹没之前的焓与其理论体积值没有变化。因此，在连续系统中，当水被水凝胶吸收时，需要消耗能量将水的焓从体积值提高到修正值。W. A. Ducker曾经在文章“Decreasing the energy
of evaporation using interfacial water: Is this useful for solar evaporation
efficiency” 中指出，这个过程必须消耗能量。由于这个原因，如果这种现象纯粹是基于水凝胶吸收的水的键合状态的改变，那么在连续蒸发系统中，水蒸发焓的降低似乎是不可能表现出来的。这项研究的实验数据支持这一理论。首先，它表明在连续黑暗环境蒸发试验中焓降低的主流观点很可能是失效的，为能量输入差异提供了另一种解释。此外，这项研究还说明了连续(暗环境)和不连续(DSC)焓表征方法的矛盾性质，挑战了使用这些方法表征的焓之间的假定关系，以及目前对降低蒸发焓的整体理解。相反，涉及来自蒸发系统外部的额外能量输入的替代理论将提供更合理的解释，例如那些假设蒸发器系统外释放的水团破裂的理论。这也有助于解释除了水凝胶之外的蒸发材料是如何在不改变水状态的情况下突破理论极限的。总之，通过暗环境蒸发测试对蒸发焓特性进行了关键评估。对水系统和界面蒸发器系统能量输入相等的假设进行了理论和实验分析。在这两种情况下，界面蒸发系统的环境能量输入都大大超过水系统的环境能量输入。利用瞬态解析模型计算了实验内的多余能量输入，发现界面蒸发器的蒸发增强与蒸发器温度降低导致的能量输入增强一致。这些数据表明，能量输入相等的假设是不成立的，用这种表征方法得到的焓值也不准确。根据这些结果分析了文献中最近使用的暗环境表征方法，发现先前报道的暗环境数据的大小与这篇研究对过量能量输入的解释很好地匹配。还讨论了与DSC表征的差异，强调当前对界面蒸发系统中蒸发焓降低的理解需要重新考虑。对界面水蒸发机理的基础研究对于我们提高对太阳驱动蒸发过程中发生的复杂蒸发现象的理解至关重要。深入了解如何有效降低水蒸发能量需求，不仅可以促进界面功能性材料以及表征方法的研究，还将为全球集水与发电设备的可持续性提供理论支持。
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