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《Theoretical assessment of discharge effects on the decomposition tendency of C6F12O over metallic surfaces》
题目：放电对C6F12O气体在金属表面分解趋势影响的理论评估
作者：崔兆仑，郝艳捧，田双双，张晓星，郑雅霜*
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强温室气体SF6的环保减排是实现电力双碳目标的重要一环，以C6F12O为代表的氟碳类气体是中高压绝缘设备中重要的SF6替代气体。在局部放电、击穿等故障下，氟碳类气体的不可逆分解可能导致气体析碳与器件腐蚀，从而引发绝缘风险。现有工作主要关注气体的宏观绝缘特性及其气相中的分解机制，对于C6F12O等气体在气固界面上由放电引发的解离特性尚不清晰。本文基于第一性原理，重点关注了C6F12O气体在铝（Al）、铜(Cu)两类典型金属电极表面上的吸附活化与断键解离过程，研究了放电过程中的局部电场与感应电荷两类因素对C6F12O解离趋势的影响规律，这对完善氟碳类绝缘气体的放电解离机理与推动相关的环保绝缘应用具有积极意义。
1）气固界面模型
图1 Cu(111)表面C6F12O吸附反应模型
图1给出了Cu(111)晶面的平板模型，上下分别设置带电极板，在中间区域产生指定极性与强度的电场，其中指向垂直朝上和朝下分别定义为正、负极性电场，此外在Cu平板的顶部设置负电荷以分析电场、电荷两类放电因素对对C6F12O表面反应的影响。
2）仿真模拟结果
不同电场与电荷条件下C6F12O分子吸附能变化如图2所示，随着电场强度的增加，C6F12O在Cu(111)和Al(111)两种金属表面的吸附能均增加，其中Al(111)表面吸附能更大，且负极性电场的促进效果更明显；当金属模型表面有1|e|的负电荷分布时，它与负极性电场共同促进C6F12O吸附能增强，而与正极性电场作用相互抵消，这是由于正极性电场在金属表面感应生成正电荷，与表面负电荷相中和所导致。
(a) 施加不同极性与强度的电场
(b) 金属表面设置1.0 |e|负电荷以及施加外电场
图2 不同电场-电荷条件下Cu(111)与Al(111)表面C6F12O分子吸附能分布（其中方向向上和向下分别定义为正、负极性电场）
不同电场条件会对C6F12O吸附分子的首步脱氟反应产生影响。图3表明，负极性电场与金属表面负电荷分布均有利于C6F12O脱氟反应的发生，表现为解离能垒的显著下降，而正极性电场抑制该反应；此外，C6F12O在Al(111)表面相比于Cu(111)具有更低的脱氟反应能垒，在部分电场条件下C6F12O分子会直接发生解离吸附。在C6F12O分子发生首步脱氟反应后，不同电极表面上C6F12O分子呈现出不同的解离倾向，如图4所示，Al(111)表面上C6F11O更容易发生三氟甲基(-CF3)脱离反应，从而造成C6F12O分子碳链结构的破坏，而Cu(111)表面由于高活化能垒的存在导致很难发生过程，表现出了与C6F12O更优的放电相容性。
(a) Cu(111)表面
(b) Al(111)表面
图3 不同电场对金属表面C6F12O分子脱氟反应的影响（其中方向向上和向下分别定义为正、负极性电场，+e表示在金属模型表面设置1|e|的感应电荷）
图4 C6F12O脱氟反应后金属表面三氟甲基(-CF3)脱离反应
结论
本文研究了典型金属电极表面上放电作用对C6F12O分子活化解离的微观作用，不同极性与强度的局部电场、表面负电荷分布均会对C6F12O分子的吸附活化与断键解离产生差异化影响。相比于铝电极，铜电极表现出更好的放电相容性，在局部电场与表面电荷存在时C6F12O分子具有更强的稳定性。
Cui, Z., et al.: Theoretical assessment of discharge effects on the decomposition tendency of C6F12O over metallic surfaces. High Voltage. 9(4), 862–869 (2024).
崔兆仑，博士，华南理工大学助理研究员。2021年毕业于武汉大学与比利时安特卫普大学，分别获电气工程与化学工程（联合）博士学位。主要从事SF6环保减排与低温等离子体能源转化方面的研究工作。近五年，以第一/通讯作者发表SCI论文20余篇，申请国家发明专利10余项，参与撰写中文专著1部、企业标准1项；主持国家自然基金青年项目、广东省自然科学基金面上项目、广州市科学基金、国家重点实验室/工程中心开放课题等纵向课题8项，入选中国科协2023年度“科技智库青年人才计划”。
郑雅霜，博士，华南理工大学副教授。2020年博士毕业于西安交通大学电气工程学院。主要研究方向包括气体放电特性和机理、等离子体能源转化应用、输电设备故障诊断等。主持国家自然科学基金青年基金项目，国家重大专项子课题、中国博士后科学基金面上项目、广东省基础与应用基础青年项目等纵向课题7项。目前已发表SCI/EI等收录论文20余篇，公开多项发明专利。
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