南开陈军Angew：单氟磷酸盐用于不易燃和长寿命锂离子电池
文摘
2024-11-10 08:18
河南
采用传统碳酸盐基电解质的锂离子电池（LIB）在大规模应用中存在安全问题。磷酸盐具有高阻燃性，但由于无法形成钝化的固态电解质界面（SEI），因此与石墨负极不相容。在此，南开大学陈军团队报道了一种单氟共溶剂氟磷酸二乙酯 （DEFP）。研究显示，DEFP 中的 P-F 键削弱了离子偶极与Li+的相互作用，降低了脱溶剂化势垒，同时降低了 DEFP 的最低未占据分子轨道 （LUMO），促进了富含无机物 SEI 的形成。结果显示，基于 DEFP 的电解质在 LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2 ||石墨全电池中表现出优异的循环性和倍率容量。即使在 3.45 g Ah-1 的低 E/C 比下，1.16 Ah NCM811||Gr 软包电池在 200 次循环后仍具有 94.2% 的高容量保留率。总之，该工作提出了一种具有独特P-F键的共溶剂DEFP，以平衡NCM811||Gr电池的安全性和电化学性能。研究表明，与TEP相比，DEFP具有较弱的离子-偶极相互作用，降低了电极表面的脱溶能垒。此外，当与锂化石墨混合时，DEFP基电解质比TEP基电解质表现出更好的热稳定性。因此，配制的DEFP基电解质赋予Gr负极增强的容量稳定性和倍率性能，超过了基于TEP的电解质和商业碳酸盐电解质。结果显示，基于该电解质的NCM811||Gr全电池在300次循环后的容量保持率为84.9%。容量为1.16 Ah的NCM811||Gr软包电池在低E/C比为3.45 g Ah-1时，在200次循环后仍具有94.2%的高容量保留率。因此，该工作强调了磷酸基电解质中P-F化学对LIBs的安全性和电化学性能的重要性。Monofluorinated Phosphate with Unique P-F Bond for Nonflammable and Long-Life Lithium-Ion Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2024 DOI: 10.1002/anie.202412108🏅 我们提供专业的第一性原理、分子动力学、生物模拟、量子化学、机器学习、有限元仿真等代算服务。🎯我们的理论计算服务，累计助力5️⃣0️⃣0️⃣0️⃣0️⃣➕篇科研成果，计算数据已发表在Nature & Science正刊及大子刊、JACS、Angew、PNAS、AM系列等国际顶刊。 👏👏👏
