【论文】范立勇，等：鄂尔多斯盆地中东部二叠系山西组深层煤岩地球化学特征及成煤环境

煤不仅是重要的常规化石能源之一，也是研究古环境、古气候的重要载体，煤岩在形成时会受到一系列古环境的影响并保留其演变记录^[1]。煤岩煤质特征是古环境、古气候等综合影响的结果，其研究能够揭示古泥炭沼泽演化。目前，国内外主要利用煤相参数对成煤环境进行研究，如师庆民等^[2] 利用凝胶化指数（GI）和组织保存指数（TPI）建立煤相分布图，表征成煤环境，Calder 等^[3] 提出了地下水流动指数（GWI）和植被指数（VI），Petersen 等^[4] 对GWI 优化后提出湿度指数（WI），并综合建立了结构指数（TI）。但通过单一煤相参数判断古泥炭沉积环境仍具有局限性。因此，部分学者利用煤岩煤质、矿物、地球化学等特征，结合煤相参数对古泥炭沉积环境进行综合研究^[5-8]。

深层煤岩气作为一种在煤岩中自生自储的非常规天然气，近年来在鄂尔多斯盆地勘探获得重大突破， 展现了良好的勘探前景，但前人研究目标主要为本溪组8 号煤岩，且局限在煤岩储层物性及孔隙结构^[9-15]。煤岩沉积环境及煤相是控制煤岩气富集的重要因素， 沉积环境反映了水动力环境条件、氧化还原等地质因素，通过成煤沼泽环境控制煤岩宏观特征及显微组分， 进而对煤岩含气性及孔隙结构类型等产生重要影响^[16]。

本文以鄂尔多斯盆地中东部5 号煤岩为研究对象，根据煤相、地球化学等特征，开展主微量元素、煤岩显微组分定量分析等相关试验，重建5 号煤岩古泥炭沉积环境，总结煤岩聚煤模式，为探索深层煤岩气富集规律和寻找有利区提供理论依据。

1 　地质背景

研究区位于鄂尔多斯盆地中东部，北起神木、南抵米脂、西邻乌审旗、东达绥德（图1-a）。二叠系山西组是上古生界主要含煤岩系之一，含煤5 ～ 8 层，其中下部的5 号煤岩区域分布稳定。研究区在构造上属于伊陕斜坡构造单元，早二叠世太原组沉积时期，来自东南方向的海侵覆盖了全区，使近平原化的鄂尔多斯地区出现了陆表海的沉积环境，研究区北部靠近伊盟隆起剥蚀区纵向上依次发育4 套石灰岩（由下向上，依次发育庙沟石灰岩、毛儿沟石灰岩、斜道石灰岩、东大窑石灰岩），期间发生多次海退事件，分别形成6 号、7 号和8 号煤岩^[17-18]。晚二叠世山西组沉积时期，华北板块在洋壳的俯冲作用下整体抬升，海水逐渐退出鄂尔多斯地区，结束海相沉积， 该时期气候湿润，泥炭沼泽相对发育，研究区主要发育浅水三角洲相、三角洲平原相等，并自下而上发育了5 套煤岩，到山西组沉积末期，随着气候趋向干旱以及沉积物向盆地方向进积，煤岩变薄^[19-20]。

山₂ 段时期，沉积演化受控于鄂尔多斯地区东北部三角洲相—湖泊相体系演化，山₂³亚段沉积时期研究区主要发育三角洲平原相和三角洲前缘相沉积体系为背景的海陆过渡相^[20-21]，进而在发育泥炭沼泽的同时发生聚煤作用，并发育了3 号、4 号和5 号煤岩（图1-b），其中5 号煤岩聚煤作用发生在山₂³亚段沉积末期浅水三角洲相沉积背景之上，当时气候温暖潮湿，植被茂盛，泥炭沼泽广泛分布，因此5 号煤岩成为区域内发育最为稳定的煤岩^[22-26]。从山₂²亚段—山₂¹亚段时期，海水退出研究区，湖泊逐渐形成，发育湖泊相—三角洲相沉积体系。山₂ 段沉积时期是鄂尔多斯盆地上古生界重要气候转折期，气候由温暖潮湿向半温暖潮湿气候转变，由此导致山₂ 段时期煤岩发育规模逐渐萎缩。

2 　样品采集及测试

采集5 号煤岩煤样12 件，其中J26 井、S120 井和S13 井均采集4 件。将块状煤样在电磁碎样机中磨制为200 目过筛，装入干净的样品袋，送至实验室进行工业分析、主微量元素测试等；对块状煤样进行粉煤光片的磨制，开展显微煤岩组分鉴定。取粉末样进行工业分析，其中煤样灰分产率（干燥基灰分产率， A_d）、水分产率（空气干燥基水分，M_ad）、挥发分产率（干燥无灰基挥发分产率，V_daf）、全硫含量（干燥基全硫含量，S_t,d）均按照国家标准《煤的工业分析方法： GB/T 30732—2014》进行测试。采用ZSX Primus Ⅱ 型波长色散X 射线荧光光谱仪（XRF）对12 件新鲜煤岩粉末样进行了主量元素测试，其相对误差在5% 以内；采用电感耦合等离子质谱仪（ICP-MS）测试微量元素，其相对误差在10% 以内。

3 　实验结果

3.1 　宏观煤岩特征

山西组5 号煤岩岩心观察鉴定表明，宏观煤岩类型以光亮煤及半亮煤为主（图2），宏观煤岩组分以亮煤、暗煤、镜煤为主，个别样品见丝炭，底板岩性主要为黑色泥岩，见植物化石碎屑。J26 井5 号煤岩以原生结构煤为主，宏观煤岩类型以半亮煤为主， 其厚度占比为58.77% ；次为半暗煤和暗淡煤，其厚度占比分别为16.89% 和17.32% ；光亮煤最少，其厚度占比仅7.02% ；含两层夹矸，煤岩结构较为简单。光亮煤和半亮煤中裂隙发育，垂向上裂隙主要发育于5 号煤岩中上部，暗淡煤出现在5 号煤岩下部（图3）。

3.2 　煤岩显微组分特征

研究区5 号煤岩显微组分鉴定结果（表1）显示，煤岩显微组分以镜质组为主，占比为42.00% ～ 68.76%，平均为52.42%，以基质镜质体和均质镜质体为主（图4-a ～ c），个别样品含有结构镜质体、团块镜质体和胶质镜质体（图4-d）。惰质组次之，占比为29.20% ～ 38.20%，平均为31.77%，主要以半丝质体和丝质体为主（图4-b、c），平均占比分别为13.13% 和10.04%，个别样品见粗粒体和分泌体（图4-e、f）。壳质组较少，仅个别样品中可见，主要为渗出沥青体、树脂体和孢子体（图4-g）。无机矿物组分占比为0 ～ 23.20%，平均7.05%，主要为黏土矿物、黄铁矿和方解石等。其中，黏土矿物主要为高岭石及少量伊利石，分布在丝质体和结构镜质体胞腔中。草莓状黄铁矿镶嵌在镜质组中（图4-h），自生方解石以单晶或脉状充填于裂隙中（图4-i）。

3.3 　煤岩工业组分及特征

5 号煤岩样品煤质测试结果（表2）表明，5 号煤岩灰分产率为6.04% ～ 29.00%，平均为17.23% ； 挥发分产率为12.21% ～ 35.05%，平均为21.61% ； 水分产率为0.49% ～ 0.78%，平均为0.63%。全硫含量为0.10% ～ 1.49%，平均为0.53%。镜质体随机反射率（R_o）为1.74% ～ 1.84%，平均为1.79%，属低— 中灰低硫中煤阶煤岩，有利于煤岩气的形成。与J26 井相比，S120 井和S13 井煤样具有全硫、挥发分产率相对较高、灰分产率相对较低的特点。

3.4 　地球化学特征

研究区5 号煤岩12 个样品分析结果表明，主量元素氧化物以SiO₂、Al₂O₃ 为主（表3）。SiO₂ 占比为2.24% ～ 53.42%，平均为17.68% ；Al₂O₃ 占比为2.91% ～ 28.59%，平均为15.49% ；Fe₂O₃ 占比次之， 为0.11% ～ 2.23%， 平均为0.96%， 其他如CaO、MgO、K₂O 和Na₂O 等氧化物占比极低，其相对占比均低于0.5%。

研究区5 号煤岩的灰分成分仍以SiO₂ 和Al₂O₃ 为主，灰分占比与黏土矿物占比成正相关，说明煤灰中的Al₂O₃ 和SiO₂ 主要来自黏土矿物中的高岭石， 个别样品中SiO₂ 与黏土矿物无关，可能为陆源成因。K₂O 与伊利石有正相关趋势，主要来源于伊利石，个别样品可能与长石有关。

研究区5 号煤岩煤样微量元素含量测试结果见表4。研究区5 号煤岩煤样元素含量差异较大，其中Sr、Ba 含量整体较高， 其含量平均值分别为652.1 μg/g、159.5 μg/g。Ni、Co 和Cr 元素含量较低， 基本低于17.3 μg/g，其中Co 元素含量（平均值6.2 μg/g）整体低于10.0 μg/g。Cu、Ga、U、Th 等元素平均含量为5.5 ～ 40.0 μg/g。

研究区5 号煤岩的稀土元素含量较高（表4）， 为66.8 ～ 928.3 μg/g， 平均值287.7 μg/g， 远高于中国煤岩稀土元素平均含量（135.9 μg/g）^[27] 和世界煤岩稀土元素平均含量（68.6 μg/g）^[28]。煤岩的LREE/HREE 比值为0.28 ～ 2.18， 平均值为1.34， m_La/m_Yb 含量比值为0.25 ～ 2.93，m_La/m_Lu 含量比值为0.23 ～ 2.96， 平均值为1.60，m_La/m_Sm 含量比值为0.70 ～ 1.60，平均值为1.22，m_Gd/m_Lu 含量比值为0.45 ～ 2.01，平均值为1.28，表明轻稀土元素存在一定的分馏。对研究区煤岩的稀土元素进行上地壳（UCC）标准化后^[29] 显示，整体上呈现出弱右倾的Eu 异常“V”形特征（图5）, 表明研究区5 号煤岩以轻稀土元素富集为主，未受深部热液影响^[30]。

4 　地质意义

4.1 　聚煤沼泽环境

水体介质条件包括盐度、酸碱度、氧化还原性、水体滞留程度及水深、水温等^[31-34]。不同水体介质条件对泥炭沼泽的形成及植物遗体保存具有不同的影响。

水体的古盐度是沉积环境分析的重要内容之一。国内外学者通常使用矿物学、地球化学及古生物学等手段重建水介质古盐度，包括钙铁（Ca—Fe） 元素含量法、海水盐度（溶解盐总量）、锶钡含量比值（m_Sr/m_Ba）、钡镓含量比值（m_Ba/m_Ga）等方法^[35-38]。其中，m_Sr/m_Ba 值以1.0 和0.5 为界限，将水体划分为成淡水、半咸水和咸水。研究区5 号煤岩微量元素中，m_Sr/m_Ba 值为0.23 ～ 14.42，平均为4.27（表5）， 指示泥炭沼泽水体整体以咸水为主，推测聚煤时期水体相对较浅，沼泽环境下与外部水体连通性较差， 水体相对滞留局限，导致盐度增加。南部的J26 井5 号煤岩m_Sr/m_Ba 值整体高于7，形成于咸水环境，与聚煤期受到近海湖盆、聚煤后受海侵影响相关^[25-26]。北部的S120 井和S13 井5 号煤岩的m_Sr/m_Ba 值较低（图6-a），主要为半咸水—淡水环境。研究区5 号煤岩聚煤前处于泥炭沼泽环境，整体上由南向北盐度逐渐降低，与鄂尔多斯盆地山西组沉积背景一致^[39-40]。

泥炭沼泽中的有机质对氧气变化反应较为灵敏。一般情况下，在偏氧化的环境中，古植物会在氧气的作用下发生氧化降解，丝炭化作用占据优势，惰质组含量增加；反之，在还原环境下，水体中的厌氧微生物增多，植物遗体凝胶化作用增强，镜质组较多^[6,34]。煤相参数镜惰比（V/I）和微量元素含量比值（m_V/m_V+Ni）、钒铬含量比值（m_V/m_Cr）、镍钴含量比值（m_Ni/m_Co）等可反映泥炭沼泽水体的氧化还原性。V/I ＞ 1 时，表示还原环境，V/I ＜ 1 为氧化环境^[31,34]； m_V/m_V+Ni ＜ 0.46，为富氧环境；0.46 ＜ m_V/m_V+Ni ＜ 0.54， 为贫氧环境；m_V/m_V+Ni ＞ 0.54，为厌氧环境^[38]。研究区5 号煤岩V/I 比值为1.22 ～ 2.32，平均为1.69， 指示了还原环境；m_V/m_V+Ni 比值为0.35 ～ 0.93，平均为0.75（表5），除个别样品外普遍大于0.54，指示厌氧环境（图6-b）。综上所述，研究区5 号煤岩沉积时水体以厌氧还原环境为主。区域上，研究区具有由南向北水体还原性逐渐减弱、氧化性逐渐增强的变化趋势。

酸碱度（pH 值）是泥炭沼泽水体重要的环境条件之一，影响着凝胶化过程。一般情况下，pH 值越低， 凝胶化作用越强；反之，高pH 值环境会抑制凝胶化的进行，有利于植物结构的保存^[34]。凝胶化指数（GI） 指煤岩中凝胶化组分与非凝胶化组分之比，一般反映古泥炭沼泽的水位变化特征和植物遗体遭受凝胶化作用的程度^[2]。因此，GI 能够反映泥炭沼泽的酸碱度， GI 值越大，pH 值越高；反之亦然。本文采用鲁静等^[34] 提出的凝胶化指数倒数（GI^*），GI^* 高值为碱性环境， 低值为酸性环境。

研究区5 号煤岩GI^* 值为1.36 ～ 9.81，平均值为4.08。其中，J26 井GI^* 值为4.48 ～ 9.81，平均值为6.31；S120 井GI^* 值为1.36 ～ 2.28，平均值为1.91； S13 井GI^* 值为1.67 ～ 6.43，平均值为4.01（表5）。整体而言，研究区南部5 号煤岩泥炭沼泽水介质pH 值较高，北部较低；表明5 号煤岩聚集时期，南部沉积环境偏碱性，北部沉积环境偏酸性（图6-c）。

4.2 　古气候

古气候不仅影响着物源区母岩的风化程度、沉积物的组成及搬运，在一定程度上控制陆源碎屑物质进入泥炭沼泽，也影响着泥炭沼泽中的植被茂盛程度，通常气候越温暖湿润，植被越茂盛。微量元素锶（Sr）、铜（Cu）为气候敏感性元素，其含量可有效反映沉积物的古气候条件。干旱炎热条件会造成SrSO₄ 富集，导致沉积物中Sr 丰度增大；当温度降低、气候变湿润时，Sr 又会溶解至沉积水体之中， 造成沉积物中Sr 含量减少。一般情况下，m_Sr/m_Cu 值为1 ～ 10 时，反映温湿气候，m_Sr/m_Cu 值大于10 时，指示干热气候^[41]，研究区5 号煤岩m_Sr/m_Cu 值为3.54 ～ 54.20，平均值为12.77。其中，J26 井m_Sr/m_Cu 值为8.41 ～ 54.20，平均值为22.82 ；S120 井m_Sr/m_Cu 值为5.23 ～ 9.46，平均值为7.15 ；S13 井m_Sr/m_Cu 值为3.54 ～ 16.62，平均值为8.34（表5、图6-d）。表明了研究区5 号煤岩聚集期以温暖湿润气候为主^[42]。

4.3 　煤相类型及特征

煤相参数是古泥炭沉积环境恢复的重要指标之一。利用煤相参数可以确定沼泽的沉积环境、成煤物质来源、水介质条件、植物类型和覆水深度等^{[26-27,43-44]}。组织保存指数（TPI）既能反映成煤植物细胞结构遭受凝胶化作用和自然破碎的程度，也反映其经受氧化降解作用的强弱；一般TPI 值越高，植物结构保存的越好。GI 反映古泥炭沼泽的水位变化特征和植物遗体遭受凝胶化作用的程度。GI—TPI 图最初是基于南半球冈瓦纳大陆二叠纪海陆过渡相含煤地层建立的， 与研究区5 号煤沉积背景相似。

由GI—TPI 煤相图（图7）分析可知，J26 井和S13 井数据点主要落于三角洲前缘低位沼泽相（Ⅰ）， 而S120 井数据点主要落入于三角洲平原潮湿森林沼泽相（Ⅱ）。三角洲前缘低位沼泽相发育于三角洲的水下部分，水体较深且稳定，还原性较强，沼泽水体偏碱性，凝胶化作用强，煤岩往往较厚且灰分较低， 煤质较好。三角洲平原环境潮湿森林沼泽相覆水较浅且覆水不稳定，会有周期性干涸和暴露，沼泽水体偏酸性，凝胶化作用弱，煤岩往往因聚煤条件的不稳定而导致灰分较高，煤质较差。气候均以温暖潮湿气候为主，沼泽水体都以半咸水—咸水的厌氧还原环境为主，有利于煤岩的形成，越靠向三角洲前缘环境， 受到海水影响作用的程度越大，古盐度则往往更高。揭示了研究区5 号煤岩主要形成于三角洲平原环境的潮湿森林沼泽相和三角洲前缘的低位沼泽相。

4.4 　5 号煤岩聚煤模式

研究区山西组5 号煤岩整体形成于区域性海退背景下的浅水三角洲平原—浅水三角洲前缘环境^[21,39]。通过对研究区5 号煤岩特征及聚煤环境分析，认为研究区山西组形成于早二叠世早期太原组的陆表海沉积基础之上（图8-a），山₂₃ 亚段沉积早期，区域海平面下降及构造活动加强导致海退，前积和进积作用加速了三角洲向南的推进速度，致使三角洲平原相— 三角洲前缘相分布更为广泛^[25]，广泛沉积了三角洲河道砂体（图8-b）。伴随山₂₃ 亚段沉积晚期区域地层基准面抬升，伴随持续海侵作用，研究区浅水三角洲被淹没而遭废弃，发育高古盐度、还原性强的泥炭沼泽，古气候以温湿气候为主，适宜的环境为5 号煤岩聚煤作用奠定了基础（图8-c）。在聚煤期间， 由于受地形和沉积体系的限制，水体环境具有差异性，研究区同时受到咸水和淡水的影响，因此古盐度变化较大；不同水动力条件导致水体滞流程度各异，致使灰分和氧化还原性也具有显著差异（表5）； 研究区南部处于浅水三角洲前缘环境，地势相对较陡^[25]，受到海水的影响较强，水体盐度较高，水体较深，还原性较强，沼泽水面整体较低，水动力相对较强，灰分整体较高（表5）。山₂₂ 亚段沉积初期， 由于盆地区域构造活动逐渐稳定，区域地层基准面持续升高，三角洲体系向北收缩，聚煤作用受海侵影响而终止，煤岩上沉积海相泥岩。先前沼泽环境中的泥炭被逐渐加深的水体覆盖而保存，并在这种深水还原环境中发生煤化作用最终成煤（图8-d），海侵作用控制了研究区5 号煤岩的聚煤沼泽环境变化， 进而控制了5 号煤岩的聚煤过程。

5 　结论

1）研究区5 号煤岩宏观煤岩类型以半亮煤为主， 整体具有低—中灰、低硫的特点，R_o 值平均1.79%， 属于中—高成熟演化阶段，有利于天然气的生成。

2）5 号煤岩主量元素化合物以SiO₂、Al₂O₃ 为主， 煤灰中的Al₂O₃ 和SiO₂ 主要来自高岭石，K₂O 主要来源于伊利石，MgO 和CaO 反映了水体的弱还原— 还原环境。5 号煤岩微量元素以Sr、Ba 为主，Ni、Co 和Cr 等元素含量较低。稀土元素以轻稀土元素富集为主，且Eu 具有负异常特征，表明未受深部热液影响。

3）5 号煤岩聚煤泥炭沼泽环境具有高古盐度、贫氧还原、研究区水体在南部偏碱性、北部偏酸性， 聚煤期气候以温热潮湿气候为主的特征。5 号煤岩主要形成于三角洲平原的潮湿森林沼泽环境和三角洲前缘的低位沼泽环境。

4）5 号煤岩形成于浅水三角洲平原—浅水三角洲前缘环境，聚煤过程整体为一次海平面变化的过程，海侵作用控制了研究区5 号煤岩的聚煤沼泽环境变化，进而控制5 号煤岩的聚煤过程。