随着全球能源结构转型和“双碳”目标的加速推进，锂离子电池等绿色二次电池正成为储能领域发展的热点和重点。然而，受限于锂金属储量有限、分布不均和可持续发展的需求，具有资源丰富、成本低廉及环境友好等优点的双离子电池和锌离子电池成为大规模电能存储器件的有力候选者。电解液是二次电池的关键组成部分之一，对电池的整体性能发挥起到了重要作用。因此，研发高效、稳定、环境友好的电解液对于推动绿色二次电池的发展至关重要。
近日，华中农业大学化学学院生物质电能源化学研究室曹菲菲教授团队在高性能环境友好型二次电池电解液领域取得了系列研究进展，两篇成果分别以“Anti-Freezing Hydrogel Electrolyte with Regulated Hydrogen Bond Network Enables High-Rate and Long Cycling Zinc Batteries”为题发表在国际期刊Energy & Environmental Science，以“Localized High-Concentration Electrolyte for All-Carbon Rechargeable Dual-Ion Batteries with Durable Interfacial Chemistry”为题发表于国际期刊Angewandte Chemie International Edition。研究聚焦于电解液的溶剂化结构调控，设计的水凝胶电解质和局部高浓电解液不仅显著提升了电池的电化学性能，还有效避免了对土壤、水资源具有污染性的Ni、Co等过渡金属的使用，所构建的双离子电池与锌离子电池表现出环境友好性和生物兼容性的优点。该系列工作为新型电解液的研究提供了新视角，为低成本、绿色二次电池的开发提供了新思路。
图1. 1,2-丙二醇对聚丙烯酰胺凝胶电解质内部氢键网络结构的调控机制
图2. 1,2,2-四氟乙基-2,2,3,3-四氟丙基醚削弱锂盐-溶剂相互作用的机制
研究团队通过精确调控氢键网络结构，有效降低水的活性并抑制了共溶剂长链分子结构的形成，制备得到了1，2-丙二醇改性的聚丙烯酰胺水凝胶电解质。使用该电解质的水系锌离子电池在-30℃的低温条件下能循环超过8000圈，安全性和循环稳定性得到了显著提升。与此同时，研究团队通过引入稀释剂、优化阴离子溶剂化结构设计开发了一种由双氟酰胺亚胺锂、环丁砜和1,2,2-四氟乙基-2,2,3,3-四氟丙基醚以1:3:3的摩尔比组成的局部高浓电解液，有效提升了电解液的耐氧化性和电化学稳定性；该电解液应用于全碳双离子电池时，实现了在5.2V高截止电压下超过3000圈的稳定循环，为高电压工作条件下的双离子电池的研发提供了电解液解决方案。该系列研究成果为推动绿色能源技术的可持续发展提供了理论基础和应用参考。
华中农业大学化学学院博士研究生郭少洁为论文“Anti-Freezing Hydrogel Electrolyte with Regulated Hydrogen Bond Network Enables High-Rate and Long Cycling Zinc Batteries”第一作者，曹菲菲教授和罗艳珠副教授为论文共同通讯作者。
华中农业大学化学学院博士研究生刘瑞和徐艳松副教授为论文“Localized High-Concentration Electrolyte for All-Carbon Rechargeable Dual-Ion Batteries with Durable Interfacial Chemistry”的共同第一作者，化学学院曹菲菲教授、中国科学院化学研究所郭玉国研究员和辛森研究员为论文共同通讯作者。
论文链接：
https://doi.org/10.1039/D4EE02772H
https://doi.org/10.1002/anie.202416610
