自修复材料能够在受到刺激时恢复受损部件，因此在汽车和电子行业引起了广泛关注。在表面涂覆自修复聚合物有助于轻松去除划痕，并为基材提供防腐蚀保护。触发自修复的方法有很多，包括热、光、pH、湿度和电磁场。例如，加热可以诱导动态共价键的交换，例如狄尔斯-阿尔德 (DA) 反应、二硫键交换或酯交换。此外，研究者已发现向聚合物中加入纳米材料可以触发内部的电磁加热，从而制备具有修复能力的纳米复合材料。例如，在环氧复合材料中添加石墨烯、在环氧聚己内酯中添加氮化钛纳米颗粒等，都能够构建基于外部辐射/加热的自修复。目前，大多数此类研究都是针对表面涂层材料进行的，而射频（RF）技术可以实现非接触式的能量传递，并且能穿透大部分聚合物，在材料内部实现精确加热。
近日，美国德州农机大学Micah J. Green团队在Advanced Engineering Materials上发表了研究文章，报道了Diels-Alder 聚合物（DAP）在射频场中的焦耳加热行为，以及在嵌入式修复和可逆粘附中的作用。
在本工作中，研究团队将精细纳米管填料分散到液化的DAP中，再通过冷却以完成重交联，从而制备得到固化DAP/CNT复合材料。之后，团队将样品放置在RF发生器顶部，在铜带之间施加射频场时，复合材料样品就会产生焦耳热。由于可以选择性地建立接触/非接触电场，因此可以进行两种不同的加热形式。
基于上述的材料和RF设备，团队测试了不同CNT负载比例下材料的射频加热响应。结果表明，0.5wt% CNT的样品表现出最高的加热性能，在最初的2s内加热速率为13℃/s，并在100秒内达到140℃。根据先前的报道，以CNT掺杂的DAP复合材料会在绝缘聚合物和导电网络之间变化，当材料略高于电渗流阈值时，加热速率会达到最大，之后则随着样品导电率的增加而导致加热速率的降低。
之后，团队研究了复合材料的愈合性能，通过拉伸试验对开裂后RF修复的样品进行机械性能的测量。应力应变曲线显示，样品的平均拉伸强度最初为 1.27 MPa，而样品愈合后，其拉伸强度平均恢复到 1.22 MPa，为原始值的 96.2%，表明愈合性能良好。作者指出，基于射频加热可以诱导rDA反应和高温下的键重排，并在其后的冷却过程中发生DA反应。此外，本工作还探讨了使用射频加热对 DAP 进行按需键合和解键合的动力学，展示了受控键合和解键合的多功能潜力。
论文信息：
Radio Frequency Joule Heating for Healing and Reversible Adhesion Enabled by Dynamic Covalent Bonds
Ju Hyun Oh, Zhen Sang, Smita Shivraj Dasari, Svetlana A. Sukhishvili, Micah J. Green*
Advanced Engineering Materials
DOI: 10.1002/adem.202400179
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