北京大学庞全全，JACS！固态锂金属电池新进展
文摘
2024-11-04 08:18
河南
固态锂金属电池，以固态电解质替代液态电解液，以高比能锂金属负极替代传统碳基负极，兼具高安全性和高比能特性。固态聚合物电解质具有成本低、质量轻、理论上电解质孔隙率低、晶界效应弱、表面粗糙度低等优点，因此被认为是未来固态锂电池中电解质的理想选择。然而，目前固态聚合物电解质依然存在很多问题限制其发展。在此，北京大学庞全全团队基于分子焓熵调控策略开发了一种高性能固态聚合物电解质。在25 °C时具有0.66 mS cm–1的高离子电导率和高Li+迁移数（0.76），以及超高氧化稳定性（>5.8 V）。结果显示，所适配高镍LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2正极的锂金属电池在截止电压为4.5 V，800次循环后的容量保持率为82.3%，适配LiNi0.5Mn1.5O4正极的锂金属在截止电压为5.0 V，300次循环后的容量保持率为96.4%。图1. 基于分子焓熵调控策略所设计的高性能SPE的示意图总之，该工作开发了一种基于焓-熵调控策略的高性能固态聚合物电解质（SPEs）的分子设计原理。该策略表明，理想情况下SPE在与阳离子配位时应具有低焓高熵，而在与阴离子配位时应具有高焓低熵。其中，作者通过引入由环状和线性聚碳酸酯组成的共聚骨架，减少Li+的阳离子-偶极配位。同时，还引入了强健的双氢键相互作用来增强与阴离子的配位。基于此，该研究的P（VEC-DAC-MBA）电解质表现出较温和的溶解能力和较强的盐解离能力，从而在室温下实现了较高的离子电导率（0.66 mS cm⁻¹）和Li+迁移数（0.76）。将其应用于Li|LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2电池在0.5 C下经过800次循环后保持82.2%的高容量保持率，并使Li|LiNi0.5Mn1.5O4电池在5.0 V截止电压下经过300次循环后容量保持率高达96.4%。因此，该工作突出了焓-熵调控分子设计原理在高性能SPEs中的重要性，并为开发具有高能量密度和长循环寿命的商业化常温固态电池提供了新机遇。Molecular Design of Solid Polymer Electrolytes with Enthalpy–Entropy Manipulation for Li Metal Batteries with Aggressive Cathode Chemistry, Journal of the American Chemical Society 2024 DOI: 10.1021/jacs.4c09062🌟 同步辐射，找华算 ！三代光源，全球机时，最快一周出结果，保质保量！👉全面开放项目：同步辐射硬线/软线/高能/液体/原位/SAXS/GIWAXS/PDF/XRD/数据拟合！🏅 500+博士团队护航，助力20000+研究在Nature&Science正刊及子刊、Angew、AFM、JACS等顶级期刊发表！
