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01
内容概览
现有技术缺点：
传统的可穿戴和植入式电子设备导电材料在柔软性和生物相容性方面不足，限制了与生物组织的适配性。 脆性电极与弹性聚合物之间的机械不匹配，导致导电网络易出现裂缝，增加电阻或完全断开。
文章亮点：
提出了一种基于水凝胶和激光诱导石墨烯（LIG）的薄型、柔软、可拉伸且生物相容的导电纳米复合材料。
通过低温转移方法增强了LIG与水凝胶的界面结合，显著提高了材料的拉伸性（超过五倍）和电导率。
应用场景：
用于开发多功能可穿戴传感器，如用于皮肤监测的设备。
制作用于体内检测的心脏贴片，能够监测心律失常等生理信号。
总结：
该研究展示了一种创新的导电材料，克服了传统材料在可伸缩性和生物兼容性上的局限。
提供了实现多功能集成电子设备的新思路，对可穿戴和植入式医疗设备的开发具有重要意义。
未来需要解决传感器的透气性及与皮肤的兼容性等问题，以推动实际应用。
文章名称：Stretchable graphene–hydrogel interfaces for wearable and implantable bioelectronics
期刊：Nature Electronics
文章DOI：https://doi.org/10.1038/s41928-023-01091-y
通讯作者：浙江大学徐凯臣（Kaichen Xu），顾臻（Zhen Gu）
02
图文简介
基于LIG纳米复合材料的设计
本章介绍了一种用于制备软性生物电子学中的薄导电纳米复合材料的方法。为此，设计了厚度为1.0到1.5微米的PPH水凝胶膜作为传输LIG的核心材料。作者提出的低温转移策略克服了传统真空或粘贴转移方法中的机械限制，实现了将LIG转移到超薄PPH水凝胶。
图1 可拉伸石墨烯-水凝胶纳米复合材料的设计。a，薄、抗菌和生物相容性PPH水凝胶增强可拉伸纳米复合材料的结构示意图，用于可穿戴和植入式生物电子设备。b，通过低温转移方法将LIG转移到超薄PPH薄膜（厚度约为1.0-1.5μm）上的示意图。c，带（顶部）和不带（底部）PPH中间层的LIG上裂纹传播的示意图。概念图展示了两种导电纳米复合材料在拉伸应变（e%）函数上的电阻变化（R）。LM，液态金属。
低温LIG转移的机理和性能表征
本章作者首先对PPH水凝胶的物理和化学性能进行了详细表征。通过强氢键、化学键和静电相互作用，成功利用冻融法实现了快速凝胶化过程。通过调节植酸（PA）或蜂蜜的含量，可以灵活调控水凝胶的拉伸性和粘附性，优化后的延展率可达1100%，粘附强度超过800kPa。通过剪切力测试验证了PPH水凝胶在不同基底上的界面粘附性，证明其在各种材料上的粘附能力。（图2a-d）
图2 使用超薄PPH薄膜低温转移LIG。a，剪切强度测量示意图。b，PPH在不同基底上的拉伸剪切强度结果。c，PPH水凝胶在具有不同涂层厚度的PI基底上的粘附强度。d，PPH水凝胶与PI或PDMS的粘附性能随存储天数的变化。。e，超薄PPH-PDMS膜上定制的LIG图案的照片，包括花上的蝴蝶、气球和人体皮肤上的复杂电路。比例尺，1cm。f，通过在PBS溶液中超声处理样品，分别比较LIG图案在初始PI、PPH-PET和PPH-PI膜上的表面粘附稳定性。比例尺，1cm。g，通过分子动力学模拟计算缺陷石墨烯界面上自由水的结晶以及从293到77K的快速冷却过程。h，计算在冷却过程中SDG、LDG和水之间的静电相互作用和范德华力（vdW）相互作用的结合能。i，通过180°剥离实验在不同温度（293、270、223、77K）下进行PPH-PI和LIG-PI的粘附力测试。j，不同激光能量下LIG的电阻和传输效率在低温转移前后的表征。k，PPH厚度对低温转移后LIG电阻的影响。
视频1：将超薄纳米复合材料附着在皮肤上8小时后剥离。
抗菌和生物相容性
在本章节中，作者主要探讨了体外和体内生物电子学的重要性，特别关注了抗菌和生物相容性特性。作者主要评估了PPH水凝胶的性质。
图3 体外和体内抗菌性能。a，PPH水凝胶的抗菌机理。b，对照样品、抗生素和PPH水凝胶分别对SA、MRSA和P. aeruginosa具有抗性。c，计算不同样品在b中对三种细菌的抑制直径。d，PPH水凝胶与商业抗生素对三种细菌的抑制区域大小的比较。e，对照组，抗生素和抗MRSA 的PPH样品在琼脂平板上细菌菌落的照片。g，未处理的空白组和抗生素及PPH水凝胶处理组雌性小鼠不同天数的伤口闭合图像。h，不同天数伤口面积的相对变化。i，j，H&E染色（i）和Masson三色染色（j）对照组，抗生素和PPH组感染伤口的照片。比例尺，100μm。k-m，定量测量各组创面表皮厚度（k），肉芽组织宽度（l）和胶原面积（m）。n，不同组在第3天和第6天炎症因子（TNF-α）强度的定量分析。
LIG-水凝胶弹性电子设备的性能表征
利用提出的技术，作者成功制备了一种可拉伸的薄膜复合材料，作为生物电子学的基本组件。关键是在图案化LIG（大约1.5μm厚）和弹性PDMS（大约10μm厚）之间的接口PPH，弥合了机械-电子不匹配。
图4 基于LIG与超薄PPH增强的纳米复合材料用于多功能可穿戴传感器。a，有（左）和没有（右）PPH夹层的可拉伸纳米复合材料的不同裂纹扩展示意图。右下角插图展示了相应拉伸薄膜的光学图像。比例尺，200μm。b，不同拉伸状态下有（左）和没有（右）PPH夹层的基于LIG纳米复合材料的横截面示意图。c、d，不同LIG形状的可拉伸LIG-PDMS（c）和LIG-PPH-PDMS（d）复合材料电阻随拉伸应变的变化。e，具有不同LIG形状的纳米复合材料的最大拉伸性。f，具有不同LIG形状的纳米复合材料的最大电机耦合效率。g，气球表面的薄LIG-PPH-PDMS薄膜机械传感器的照片。比例尺，1cm。h，气球表面机械传感器的电阻变化。插图显示了控制气球体积的方法。i，使用PPH作为活性传感材料的湿度传感器的示意图和传感机理。j，不同相对湿度下湿度传感器的电阻变化。k，连接在胸部的FPCB上的ECG传感器的照片（左）和贴在皮肤上使用不同基底的ECG传感器的示意图（右）。比例尺，2cm。l，基于PPH-PET和PPH-PDMS薄膜的ECG传感器性能比较。
多功能集成皮肤贴片传感器系统
图5 一种用于皮肤监测的薄型、可拉伸和多模式LIG传感器系统。a，具有无线功能的FPCB的示意图。MCU，微控制器单元。b，c，皮肤上安装的设备的照片，设备组成包括机械传感器、温度传感器、湿度传感器和心电图传感器在皮肤正常（b）和扭曲（c）的状态下。比例尺，2cm。d，FPCB的照片。比例尺，2cm。e–i，实时同步测量步行和慢跑状态下的呼吸率（e）、心电图（f）、心率（HR）（g）、皮肤温度（h）和湿度（i）。
体内心脏生理测量
在本章节中，作者将提出的纳米复合材料应用于体内心脏活动的监测。
图6 用于体内检测的薄型心脏贴片。a，b，指尖大小传感器阵列的照片：阵列（a）和手指上的阵列（b）。比例尺，5mm。c，附着在大鼠心脏表面的心脏贴片。比例尺，5mm。d，心脏模型上四个心脏传感器单位的示意图。e，处理了左前降支冠状动脉结扎的大鼠模型示意图。f，附着在大鼠心脏表面的传感器阵列的照片。比例尺，5mm。g，显示结扎点位置的大鼠照片。比例尺，5mm。h，i，健康模型（h）和心肌梗死模型（i）中附着在大鼠心脏上的心脏传感器阵列的实时测量结果。插图是从原始图中提取的放大信号。
03
文献来源
Lu, Y., Yang, G., Wang, S. et al. Stretchable graphene–hydrogel interfaces for wearable and implantable bioelectronics. Nat Electron 7, 51–65 (2024). https://doi.org/10.1038/s41928-023-01091-y
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