近日，中国科学技术大学环境科学与工程系、极地环境与全球变化安徽省重点实验室谢周清教授课题组在南半球海洋边界层碳质气溶胶的研究中取得重要进展。通过分析六次中国南极科考航次收集的气溶胶样本，基于MixSIAR三端元贝叶斯混合模型，量化了南半球海洋边界层碳质气溶胶的来源，并指出南大洋海冰在海洋-大气碳排放中潜在的重要作用。
IPCC第六次评估报告指出，气溶胶-辐射相互作用和气溶胶-云相互作用仍然具有较大的不确定性。海洋碳质气溶胶是全球气溶胶的重要组成部分。一方面，海洋碳质气溶胶由海洋源和大陆源共同组成，评估大陆源尤其是人为源碳质气溶胶对海洋环境的影响十分重要；另一方面，海洋中的有机碳库也可以分为“新鲜”碳库和“老化”碳库，不同海洋有机碳库对海洋气溶胶的相对重要性也是目前海洋气溶胶领域最重要的争议之一。
稳定同位素技术对于研究碳质气溶胶的来源具有重要意义。前人的研究利用气溶胶中总碳的稳定同位素（δ13CTC）来研究大陆源对海洋气溶胶的贡献，通过比较海洋和大陆气溶胶的δ13CTC值之间的差异来估算它们的相对贡献。近年来的研究开始关注海洋“新鲜”碳库对海洋碳质气溶胶的影响，谢周清教授课题组在北半球的研究表明，海洋“新鲜”碳库是北冰洋碳质气溶胶的主要来源。目前在南半球，特别是偏远的南大洋，缺乏关于海洋碳质气溶胶同位素及其来源的系统研究。
图1. 6次中国极地科学考察航次（CHINARE）采集样品的空间分布。
针对上述问题，谢周清教授课题组研究分析了2013年至2020年期间在六次南极科考中收集的气溶胶样品的OC（有机碳）、EC（元素碳）和δ13CTC，建立了一个长时间尺度的南半球海洋碳质气溶胶数据集。通过将观测结果与HYSPLIT轨迹分析结果以及MixSIAR同位素混合模型相结合，系统研究南半球海洋中碳质气溶胶的浓度分布、来源贡献和影响因素。
本研究中观测到的气溶胶有机碳浓度在0.13至7.47 μg/m3之间，平均值为1.29 μg/m3，介于背景海洋样本与受大陆传输影响的样本之间。东印度洋（EIO）的OC浓度显著高于其他三个海区，显示出化石燃料燃烧排放传输的显著贡献。在南大洋也观测到高EC（元素碳，海洋气溶胶中燃烧源的示踪物）浓度的样品，表明即使在偏远的南大洋气溶胶中，也存在来自人为排放的影响。基于OC与EC的比值，指出化石燃料燃烧仍是海洋大气中的最主要的大陆来源。
图2.基于MixSIAR模型的不同大洋碳质气溶胶主要来源贡献占比。（a）南中国海及东南亚（b）西太平洋（c）东印度洋（d）南大洋。
本研究中观测到的δ13CTC范围从-22.3‰到-28.4‰，平均值为-26.3‰。与前人只考虑海洋“老化”碳库的研究相比，本研究认为在源解析中有必要考虑海洋“新鲜”碳库和δ13CPOC的纬度变化。基于三端元同位素混合模型，本研究发现大陆来源的碳质气溶胶在东印度洋中有重要贡献（81±4%），而在南大洋中的贡献则较低（44±20%）。与中纬度海区相比，南大洋海洋“新鲜”碳库的贡献显著更高（52±19%）。
图3.(a) 南大洋不同航次中清洁组碳质气溶胶（EC< 0.05 μg/m3）中OC浓度和δ13C的多年变化情况。(b) 南大洋不同航次中OC浓度和海冰浓度的多年变化情况。(c) 南大洋不同航次中清洁组碳质气溶胶（EC< 0.05 μg/m3）中海冰浓度和δ13C的多年变化情况。
通过对比多年航次中南大洋碳质气溶胶的变化，本研究发现6个航次中OC浓度和δ13C的变化呈相反趋势。这意味着在多年的时间尺度上，“新鲜”碳库（δ13C偏负）的贡献增加与海洋气溶胶中的OC浓度升高相对应，这进一步揭示了南大洋海洋碳气溶胶中“新鲜”碳库的重要性。而南大洋样本中海冰和OC浓度年际变化之间的一致趋势，说明海冰在调控南大洋碳气溶胶中起到重要的潜在作用，海冰中的有机碳可能是南大洋“新鲜”碳库贡献比其他海域更高的一个因素。考虑到近年来南极海冰面积的持续减少，这可能进一步导致南大洋海洋“新鲜”碳库的碳排放减少，这对极地地区和全球气候变化研究具有重要意义。
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