近日，我院马杰教授团队在国际权威学术刊物《Nature Communications》发表题为“Order-in-disordered ultrathin carbon nanostructure with nitrogen-rich defects bridged by pseudographitic domains for high-performance ion capture”的研究成果，同济大学为第一单位，马杰教授为论文唯一通讯作者，我院2023届博士研究生梁明星为论文唯一第一作者，研究得到国家自然科学基金委和国家资助博士后研究人员计划资助。
由于来源丰富、电化学稳定、导电性高、可调控性好、环境友好等优势，碳材料在离子电池、超级电容器、混合电容器、电容去离子等领域受到广泛关注。然而，商业碳电极（如石墨、活性炭）只能提供有限的离子捕获性能。研究表明，电容与孔结构之间并没有显著的直接相关性，而是与碳电极的结构无序度有关，即类石墨域大小（Science, 384, 321–325）。氮掺杂是一种提高碳材料无序度，增加活性位点的有效方法，而掺氮量被认为对碳材料电化学容量提升具有重要影响。氮掺杂量太低，无法提供足够的赝电容结合位点；掺氮量太高，则会导致电子转移能力恶化。因此，实现掺氮量与本征导电性之间的权衡充满挑战。
该研究利用超分子自组装策略，在高含氮前驱体尿酸分子中引入热不稳定基本单元三聚氰胺，从而在高温下产生丰富的纳米气泡，在纳米气泡表面张力的作用下，诱导形成石墨碳纳米畴，最终得到“有序-无序”的碳纳米域结构，在增加掺氮量的同时，提高了碳材料的电子转移性能。得到的高氮掺杂（含氮量21.9 at%）的类纳米片碳在微咸水和实际工业循环冷却水中展现了优异的电化学脱盐性能，达到饮用水和循环冷却水再生使用国家标准。
该研究通过先进电化学分析、原位衰减全反射傅里叶红外光谱测试和密度泛函理论计算，揭示了“有序-无序”耦合结构对离子捕获性能提升的内在机制，为开发高性能碳电极用于离子捕获提供了一项重要的设计策略。
论文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-50899-5
图文 | 马杰教授团队
编辑 | 刘理旗
