Article
Multi-criteria computational screening of [BMIM][DCA]@MOF composites for CO2 capture
Mengjia Sheng, Xiang Zhang*, Hongye Cheng, Zhen Song, Zhiwen Qi*
https://doi.org/10.1016/j.gce.2024.07.002
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1. 文章导读
从工业烟气中捕获CO2对我们地球的可持续发展具有重要。吸附法因其低成本和高能效而受到越来越多的关注。近年来的研究表明，通过IL对MOF进行合成后改性，可以显著改变其对特定分子的亲和力，从而提升其吸附性能。然而，由于IL和MOF的种类繁多，利用实验方法合成和测试所有可能的复合物结构显然是不切实际的。因此，实现材料性能的快速预测成为指导高效吸附剂设计与开发的关键。
近期，华东理工大学漆志文教授课题组采用分子模拟和机器学习方法，实现了IL@MOF复合材料在CO2吸附性能方面的快速预测，并探讨了调整IL负载量对选择性与工作容量的影响。文章发表在Green Chemical Engineering（GreenChE），题为“Multi-criteria computational screening of [BMIM][DCA]@MOF composites for CO2 capture”。
2. 研究亮点
1. 提出了一种用于CO2/N2分离的IL@MOFs快速筛选方法。
2. 采用机器学习模型准确预测CO2/N2选择性及CO2的工作容量。
3. 通过调整IL负载量，优化选择性与工作容量之间的权衡。
3. 内容概述
本研究首先通过分子模拟将IL负载于MOF的孔隙中，构建IL@MOF复合物结构，并利用GCMC模拟计算部分复合物的CO2/N2吸附分离性能。随后，计算了234个结构描述符和化学描述符，经筛选后用于机器学习模型训练。最后，利用训练好的CNN模型对剩余未进行GCMC模拟的结构进行性能预测，并进行进一步的筛选和分析（如图1所示）。
图1. 分子模拟和机器学习辅助预测和筛选的工作流程图。
结果表明，CNN模型在选择性和工作容量的预测中均表现出较高的准确性（R2 > 0.9)，表明可以实现对复合物性能的快速预测（如图2a和2b所示）。基于计算和预测结果，研究通过选择性和工作容量两个指标进行多标准筛选，成功筛选出高性能的候选材料（图2c中蓝色球形点）。此外，通过结构-性能分析，给出了PLD、ρ 、 ϕ 等指标的最优范围，发现兼具高选择性和大工作能力的材料设计存在一定困难，这进一步证明了使用两个指标进行筛选的必要性。
图2. （a, b）CNN模型预测与GCMC模拟结果比较；（c）筛选结果。
图3探讨了IL负载量对复合物性能的影响，结果显示，随IL负载量的增加，CO2吸附量和工作容量均有所下降，而选择性则呈现出不同的变化趋势。研究将这些变化归因于IL堵塞导致的总孔体积减少以及IL与MOF之间潜在的协同作用的权衡。
图3. IL负载量对材料吸附性能的影响：（a）CO2和N2吸附量；（b）选择性和工作容量。
4. 总结与展望
该课题组的主要研究方向为溶剂强化的反应与分离过程。近年来，围绕化学工程与人工智能进行学科交叉，开展了一系列利用人工智能进行性能预测、分子和材料设计等方面的研究。
通过结合分子模拟和机器学习方法，本研究实现了IL@MOF材料的快速筛选，并进一步分析探究了影响材料性能的因素。该工作不仅筛选出了高性能的复合物结构，还为CO2/N2体系分离的吸附剂结构设计提供了一定的设计指导。
5. 通讯作者简介
漆志文 教授
漆志文，华东理工大学特聘教授、博导，德国马普学会伙伴研究团队负责人，江苏省双创团队负责人，中国化工学会离子液体专业委员会委员，中国化工学会过程强化技术专业委员会委员。主要研究方向包括溶剂强化的反应与分离过程、计算机和机器学习辅助分子设计、复杂过程优化与集成。以第一/通讯作者发表SCI论文190余篇，授权专利20余项。
张翔 研究员
张翔，华东理工大学特聘研究员、博导，主要研究方向围绕大数据人工智能与化学工程进行学科交叉，开展溶剂分子系统工程的应用基础研究。已在AIChE J.、Chem. Eng. Sci.和Ind. Eng. Chem. Res.等化工主流学术期刊发表SCI论文30余篇，被引800余次，H-指数16。
撰稿：原文作者
编辑：GreenChE编辑部
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