河北农大植保学院博士生在一区top期刊（IF=20.2）发表突破性成果

学术 2024-11-08 11:53 北京

2024年10月29日，河北农业大学植物保护学院张金林教授团队在环境科学国际期刊Applied Catalysis B-Environmental and Energy （中科院1区TOP，2023年影响因子20.2）上在线发表了题为“Ultrastable Cobalt-Based Chainmail Catalyst for Degradation of Emerging Contaminants in Water”的研究论文，研究报道了一种新型钴基铠甲催化剂（Co-NC900）对水体中吡虫啉等32种新污染物具有优异的降解效果，为解决水体中农药等新污染物污染问题提供了重要理论依据。

河北农业大学植物保护学院2024届农药学已毕业博士生杨冬臣为该论文第一作者，河北农业大学植物保护学院张金林教授和高书涛教授为通讯作者，河北农业大学为唯一通讯单位。该文章是杨冬臣博士在前期首次利用铜基纳米酶可高效降解烟嘧磺隆等磺酰脲类除草剂污染（Journal of Hazardous Materials., 443 (2023) 130265.）研究基础上取得的新突破。

研究工作得到国家自然科学基金（32272573，32402407，32171385），河北省自然科学基金优秀青年科学基金项目（C2024204199），河北省自然科学基金面上项目（B2023204001），河北农业大学引进人才科研启动基金（YJ2023027）和河北省博士研究生创新资助项目（CXZZBS2022048）的资助。项目成果已申请国家发明专利（申请号：202410099468.4）。

钴基催化剂被广泛用于通过高级氧化工艺（AOPs）降解水中的有机污染物。然而，钴离子浸出造成二次污染的风险极大地阻碍了其实际应用。在此，本研究采用2，2'-联吡啶辅助热解方法开发了一种超稳定钴基铠甲催化剂（Co-NC900）。透射电镜、同步辐射等多项表征结果显示，该催化剂为碳层包埋的钴纳米颗粒。稳定的碳层保护可有效避免催化剂受外界破坏性环境造成的钴离子浸出。

实验结果表明，Co-NC900可通过活化过一硫酸盐（PMS），去除水中的32种新污染物（ECs）。例如，在 Co-NC900和过一硫酸盐的作用下，96.6% 的吡虫啉在 5 分钟内被降解。在循环使用15次后，Co-NC900 对 IMD 的去除率仍保持在 95% 以上，在连续使用7 d后降解效率仍在90%以上，而钴离子浸出仅为0.083 μg L-1，该值远低于我国工业废水排放标准（1 mg L-1）和美国科再生水限值（50 μg L-1）这表明Co-NC900具有超强的稳定性。

DFT理论计算结果表明，内核Co原子核外壳C原子之间发生了电子转移，从而导致外壳C原子金属化，并通过乒乓机制将电子转移给PMS，从而活化PMS并产生高反应活性自由基，进一步实现对吡虫啉等新污染物的高效降解。

对吡虫啉的降解机理分析和生态毒性评估表明，Co-NC900/PMS 工艺可有效降低吡虫啉带来的环境风险。这项研究为开发高效稳定的金属催化剂去除水中的农药等新污染物提供了一种新方法。

张金林教授团队自2006年以来，一直从事环境中农药残留污染修复相关研究工作，多年来系统的研究了农药生物降解和化学降解，特别是在国家自然基金项目（31471786）资助下，取得了一系列创新性研究成果，积累了丰富的研究经验。近年来通过对前期研究工作的深入总结并勇于创新，结合纳米技术、计算化学等技术优势开展交叉学科研究，利用高级氧化技术技术解决环境中农药污染问题，为促进农业可持续发展做出了积极贡献。相关研究成果发表在Applied Catalysis B-Environmental and Energy，Journal of Hazardous Materials，Environmental Pollution等期刊。

原文链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337324010828

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