镭（Ra）与矿物的共沉淀在高盐度环境系统中广泛存在，对地球化学循环和辐射风险管理具有重要意义。南开大学环境科学与工程学院易立新教授团队结合室内湖泊实验和盐湖调查探究了Ra的共沉淀特征（图1）。
1）水化学特征部分反映了共沉淀现象。在实验室模拟的盐湖环境中，钙离子（Ca²⁺）浓度保持稳定，而钡离子（Ba²⁺）浓度显著下降，辅以Sobol敏感性分析表明Ba²⁺对高盐度的响应性强于Ca²⁺。饱和指数（SI）分析显示，Ra更可能与钡硫酸盐共沉淀，而非钙矿物。然而，基于现场盐湖的水化学数据并不能充分证明共沉淀的出现，因为Ca²⁺和Ba²⁺随总溶解固体（TDS）变化幅度较小，表明钙矿物和钡硫酸盐均可能沉淀。尽管离子浓度变化暗示了可能Ra共沉淀，但仍需针对Ra的专门分析以进一步确认（图2）。
2）长寿命Ra的活度显著降低，短寿命Ra的信号可能被掩盖。在选定的盐度范围内，长寿命Ra的活度显著下降，计算的沉淀速率表明其与矿物发生了共沉淀。尽管短寿命Ra的共沉淀信号可能因解吸或快速衰变而被遮蔽，但合理的沉淀速率计算也证实了其共沉淀的发生。在高盐度条件下，所有Ra物种的共沉淀可能归因于颗粒周围反离子扩散层的压缩。计算结果表明，在钡硫酸盐中的Ra/Ba摩尔比显著高于在石膏和方解石中的Ra/Ca比，这表明Ca矿物对Ra共沉淀的影响较小。钡硫酸盐在Ra共沉淀中可能起主导作用。此外，不同系统中Ra/Ba比值、Ba和SO₄²⁻浓度的变化进一步揭示了钡硫酸盐对Ra共沉淀的控制（图3和图4）。
3）环境异质性对Ra共沉淀的影响。此前的研究主要集中于地下水和受控实验系统中Ra共沉淀的机制，而对盐湖等其他高盐度环境的研究相对有限。本研究中盐湖系统的发现进一步确认了Ra共沉淀的普遍性，并为其他高盐度自然系统（如死海）和污染环境（如采矿场）中Ra共沉淀的制约因素提供了重要启示，这些制约可能与盐湖有所不同。在高盐度系统中，（Ra, Ba）SO₄固溶体的形成受到盐度、矿物SI、碱金属离子、pH和温度等因素的影响。在盐湖系统中，盐度/TDS不仅影响Ra的解吸，还改变了SO₄²⁻的浓度，从而影响SI并控制（Ra, Ba）SO₄的形成，而pH和温度的影响相对较小（图5）。在其他高盐度环境中，Ra共沉淀的控制机制可能存在差异，需要进一步研究。此外，应考虑细颗粒胶体和络合物对Ra物种的影响。这类研究对于理解盐水系统中Ra的源汇动态以及辐射污染的管理具有重要意义。
以上研究成果受国家自然科学基金（42172273）资助，近期发表在《Chemical Geology》期刊。论文第一作者为南开大学2022级博士生张锗，通讯作者为易立新教授。论文原文地址链接为：https://doi.org/10.1016/j.chemgeo.2024.122506.
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