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图1 金纳米盘阵列/薄膜复合结构中基底诱导表面等离激元模式杂化耦合
1. 导读
金属纳米结构中表面等离激元模式耦合杂化为调控其近场和光谱特性提供了一种有效的途径。通常通过改变纳米结构的形貌和尺寸来实现模式杂化，但基底对模式耦合的研究较少。近日，大连理工大学先进光学与光纤传感器课题组梁瑜章副教授及彭伟教授在Nanophotonics发表最新工作，理论设计和实验制备了一种由介质基底调控的金纳米盘/薄膜复合纳米结构，并激发了两个表面等离激元杂化模式，表现为反射光谱中两个共振最小值。系统探讨了复合结构中介质基底折射率和金薄膜厚度对表面等离激元模式耦合以及光谱调控的影响，并理论解释了这两个杂化模式的生成机制。团队在模式耦合机制研究的基础上，利用体折射率灵敏度和生物分子检测能力研究了该复合纳米结构在基底诱导的模式杂化前后结构上表面光场之间的关系。研究发现，杂化前模式的上表面近场强度大于杂化后单个模式，但小于杂化后两个模式光场总和。该研究不仅提供了一种简单有效的方法来激发金属纳米结构中的双等离激元模式，还揭示了基底诱导杂化过程中光场的变化规律，对荧光增强和多共振传感等应用具有重要意义。2. 研究背景
金属纳米结构由于其表面等离激元光学效应的激发，在高性能新型集成光电子器件领域展现出广泛的应用前景。其优异的性能源于表面等离激元独特的亚波长空间局域及近场增强特性，这些特性在很大程度上取决于组成结构单元尺寸、形貌以及空间排列。表面等离激元模式间的杂化耦合为调控金属纳米结构表面近场增强特性以及空间光谱提供了一种有效的方案。经典的表面等离激元杂化耦合主要有两种实现途径：一种是通过紧密排列的多聚体复合纳米结构中模式间强相互作用，形成束缚和反束缚杂化耦合以调控其近场和光谱分布，如紧密排列的纳米盘团簇、同心纳米盘/环复合腔和三层表面等离激元纳米腔；另一种是通过打破结构本身的对称性，利用模式耦合激发非对称线型的法诺共振，如非对称纳米环/盘结构和对称性破缺的纳米壳结构等。相比以上两种方案，基底诱导的金属纳米结构杂化研究相对较少。目前，基底诱导的金属纳米结构杂化研究主要通过调节金属纳米结构周围环境对称性来实现。例如，当纳米结构周围环境和基底折射率不同时，由于环境的非对称性会产生新的杂化表面等离激元模式；另外，基底诱导的杂化模式往往导致电场局域在高折射率的介质基底中，不利于传感检测。为了克服介质基底对纳米结构传感检测带来的不利因素，可采用与水折射率匹配的聚合物薄膜。作为一种新型纳米结构近场和光谱调控的自由度，基底诱导的金属纳米结构杂化研究不仅能够实现表面等离激元纳米结构空间光场及光谱的有效调控，对拓宽和完善表面等离激元纳米结构调制理论也有具有重要意义。3. 创新研究
针对基底诱导的金属纳米结构杂化研究，本团队提出了一种基底诱导的金纳米盘/薄膜复合结构，并在正入射下激发了两个表面等离激元耦合杂化模式（图一），在反射光谱中形成了两个共振最小值（Dip A和Dip
B）。在实验上，采用超薄氧化铝模板转移以及真空镀膜技术，成功实现了该复合纳米结构低成本大面积制备，实验结果与理论模拟相吻合。本团队首先从理论和实验两方面研究了不同折射率介质基底和金薄膜厚度对两个表面等离激元杂化模式的调制作用。研究表明，这两种基底参数对复合纳米结构光谱和两个共振最小值有显著影响。当金薄膜厚度为20
nm时，介质基底的折射率在优化结构参数（约1.732附近）下，两个杂化模式间耦合杂化最强，且两个共振最小值拥有相对较窄的线宽和高的峰值对比度。当介质基底折射率接近1或者更高时，模式间的杂化将消失，呈现未杂化的理想模式特征。此外，随着结构与介质基底间薄膜厚度的减少，两个共振模式显著红移，进一步说明了这两个共振最小值源于模式间的杂化。通过对两个共振最小值的空间电磁场分布的分析，进一步验证了其生成的物理机制（图二）。这两个共振最小值源于结构上下表面的表面等离激元模式的杂化。这两个模式分别是结构上表面阵列耦合的表面等离极化激元与单个纳米盘局域表面等离激元耦合形成的耦合模式（简称集体共振等离模式），以及阵列耦合的金薄膜/介质基底分界面上的表面等离极化激元。复合结构中由于这两个模式杂化耦合才形成短波长（高频）最小值Dip
A 和长波长（低频）Dip B。![]()
图2 金纳米盘/薄膜复合纳米结构两个共振最小值电场空间分布
本团队进一步对不同金薄膜厚度复合纳米结构两个共振最小值的体折射率灵敏度和生物分子检测能力进行了测试（图3），并与不透明金薄膜厚度复合结构的单个共振模式性能进行对比研究（后面简称为未杂化模式）。研究发现，在不同金薄膜厚度下，基底诱导的两个杂化模式的体折射率灵敏度之和与未杂化模式几乎相当，表明结构上表面的总场在杂化前后保持一致。然而，基底诱导的两个杂化模式的生物分子检测能力之和小于未杂化模式，且随着薄膜厚度的减小而增加，进一步说明结构上表面的近场在杂化后高于杂化前。![]()
图3 具有不同薄膜厚度复合结构两个共振最小值的体折射率灵敏度和生物分子检测能力结果
4. 应用与展望
研究团队开展了一项关于基底诱导的金纳米盘/薄膜复合结构中表面等离激元模式杂化的研究，深入探讨了介质基底折射率和薄金属厚度对该复合纳米结构中模式杂化的影响，尤其是利用体折射率灵敏度和生物分子检测能力研究了杂化模式光场特性，为该结构在传感检测中实际应用奠定理论基础。该研究成果以“Substrate-induced
hybridization of plasmon modes in the composite nanostructure of nanodisk
array/thin film for spectrum modulation”为题在线发表在Nanophotonics。本文第一作者和通讯作者为大连理工大学物理学院梁瑜章副教授，属于大连理工大学彭伟教授负责的先进光学及光学传感研究团队。大连大学褚舒雯为本文共同第一作者。该研究得到了国家自然科学基金、辽宁省面上基金以及大连理工大学中央高校基本科研业务费的资助。
