Rare Metals 东北大学刘绍宏：通过膜厚控制优化LuAG:Ce薄膜的热学和发光性能以应用于高功率激光照明

学术 2024-11-05 17:54 北京

【文献链接】

Liu, SH., Xue, BG., Zhou, LM. et al. Tailoring thermal behavior and luminous performance in LuAG:Ce films via thickness control for high-power laser lighting applications. Rare Met. (2024).

https://doi.org/10.1007/s12598-024-03023-x

【背景介绍】

作为激光照明领域中至关重要的光转换材料，掺铈镥铝石榴石（LuAG:Ce）荧光材料需要兼具高发光效率和优异的热稳定性。然而，在高功率激光照明环境下，发光饱和现象严重制约了材料的发光性能，成为亟待解决的关键问题。深入研究LuAG:Ce薄膜在激光激发下的热行为和发光特性，以期提升材料发光效率、延缓发光饱和，不仅具有重要的科学价值，而且对于推动激光照明技术的发展也具有积极意义。

【文章亮点】

1.成功制备了薄至15.79 μm的LuAG:Ce薄膜，其饱和阈值高达15 W·mm-2，光通量达到1070 lm。薄膜越薄，散热性能越好，在高功率激光辐照下温升较小，从而提高饱和阈值。当激光辐照功率超过饱和阈值后，薄膜仍能保持稳定，未出现温度急剧上升和辐照损伤现象。

2.在较低功率激光辐照下，薄膜的发光性能主要取决于LuAG:Ce材料本身的固有特性。而当激光功率较高时，薄膜的散热性能成为影响发光性能的关键因素。

3.在14 W·mm-2的激光辐照下，15.79 μm厚的LuAG:Ce薄膜在30秒内温度升至130 °C后趋于稳定，同时光通量保持在初始值的87.9%，展现出优异的热稳定性和发光稳定性。

【内容简介】

日前，东北大学材料科学与工程学院刘绍宏副教授课题组在Rare Metals上发表了题为“Tailoring thermal behavior and luminous performance in LuAG:Ce films via thickness control for high-power laser lighting applications”的研究论文。研究团队通过缩短LuAG:Ce薄膜的散热路径，有效抑制了发光饱和现象，并通过精确控制薄膜厚度，实现了薄膜发光性能和热性能的显著提升。

研究人员采用喷雾热解法在蓝宝石衬底上成功制备了高质量的LuAG:Ce荧光薄膜，并系统研究了薄膜厚度对其热学和光学性能的影响。实验结果表明，薄膜厚度对薄膜的热管理起着至关重要的作用。较薄的薄膜能够更快地将热量传递至蓝宝石衬底，从而在高功率激光激发下表现出优异的热稳定性。其中，厚度仅为15.79 μm的薄膜在14 W·mm-2的激光辐照下，其表面温度仅升高至130 °C，且在长时间连续照射下温度保持稳定，同时光通量保持在初始值的87.9%，展现出优异的热稳定性和发光稳定性。此外，该薄膜还具有最高的饱和阈值（15 W·mm-2）和最大光通量（1070 lm），表明其具有优异的抗饱和能力。随着薄膜厚度的增加，饱和阈值逐渐降低。

该研究成果为LuAG:Ce薄膜在高功率激光照明领域的应用提供了坚实的理论基础和实验依据，为开发新型高效、高可靠性的固态照明光源提供了新的思路。

LuAG:Ce薄膜因其优异的荧光性能，在激光照明领域展现出广阔的应用前景。然而，发光饱和效应严重制约了其在高功率激光照明中的应用。在高功率激光辐照下，荧光材料面临着严重的热冲击，这不仅降低了发光效率，还加速了发光饱和的发生。因此，如何提升LuAG:Ce薄膜在高功率激光辐照下的发光性能，成为亟待解决的关键问题。论文通过对LuAG:Ce薄膜的散热路径进行精细调控，深入研究了薄膜在激光激发下的热学行为与发光性能之间的关联。在此基础上，成功制备出具有高光效、高饱和阈值和优异热稳定性的LuAG:Ce薄膜。该研究成果为推动高功率激光照明技术的发展提供了重要的理论基础和实验依据。

【图文解析】

图1 (a) LuAG:Ce薄膜的光学照片；(b) 5层LuAG:Ce薄膜的SEM-EDS表面元素分布；(c) LuAG:Ce薄膜的截面形貌；(d) LuAG:Ce薄膜厚度随层数的变化。

沉积层数对薄膜表面形貌未见显著影响。所有薄膜均呈现出均匀的黄绿色，且无可见裂纹（图1a）。SEM图像显示，薄膜具有相对致密的微观结构和均匀的元素分布，这有利于提高薄膜的发光性能（图1b）。薄膜横截面SEM图像表明，不同沉积层数的LuAG:Ce薄膜与蓝宝石衬底结合良好，界面清晰（图1c）。图1d显示，薄膜厚度与沉积层数呈正相关，即随着沉积层数的增加，薄膜厚度也随之增加。这说明可以通过调节沉积工艺参数，精确控制LuAG:Ce薄膜的厚度。

图2 LuAG:Ce薄膜的 (a) 光通量；(b) 发光效率；(c) 蓝光吸收率；(d) 转换效率与激光功率密度的关系。(a)中的插图说明了薄膜厚度与饱和阈值之间的关系。

图2所示，光通量随着激发功率密度的增加而增加，直至达到饱和。其中，5层LuAG:Ce薄膜具有最大光通量（1070 lm）和最高饱和阈值（15 W·mm-2），而10层薄膜的光通量（513 lm）和饱和阈值（7 W·mm-2）最低。发光饱和点随薄膜厚度的增加而降低，从5层薄膜的15 W·mm-2降低到10层薄膜的7 W·mm-2。LuAG:Ce薄膜的流明效率受功率密度和薄膜厚度的影响。5层和6层薄膜可以承受高功率密度激光辐照，并在14 W·mm-2功率密度下分别保持150 lm·W-1和135 lm·W-1的流明效率。值得注意的是，所有薄膜在高功率密度激光照射下的蓝光吸收率相似。这表明蓝光吸收率并非导致较厚薄膜在高功率密度激光照射下饱和阈值和流明效率下降的主要因素。在低于5W·mm-2的激光照射下，较厚的薄膜（8-10层）表现出更高的转换效率。然而，随着激光功率密度的增加，较厚的薄膜转换效率急剧下降。较薄的薄膜能够在高功率密度激光照射下保持相对较高且稳定的转换效率，从而获得显著的发光性能。热猝灭是导致转换效率下降的主要原因。薄膜越厚，激光辐照区域薄膜温度越高。这些结果表明，通过降低薄膜厚度，能够显著提高薄膜在激光激发下的热性能和发光性能。

图3 (a)不同功率密度激光辐照下LuAG:Ce薄膜的红外热成像图（辐照时间：60秒）；(b)激光辐照区域最高温度与激光功率密度的关系；(c)蓝宝石衬底温度与激光功率密度的关系。

在高功率激光照射下，荧光材料的热行为对其发光性能和稳定性产生了显著的影响。如图3所示，随着激光功率密度从1 W·mm-2逐渐增大到16 W·mm-2，5层LuAG:Ce薄膜激光辐照区域最高温度从45.3°C升高至173.5°C，而10层LuAG:Ce薄膜的温度则从60.5°C升高至336.6°C。这一结果表明，薄膜厚度对材料的热性能具有显著的影响。较薄的5层LuAG:Ce薄膜展现出更好的散热性能，导致激光辐照区域温度较低。这一趋势在不同功率密度激光激发下的红外热成像图像中得到了直观的验证。此外，蓝宝石衬底的温度变化进一步表明，LuAG:Ce薄膜本身的散热性能至关重要。

图4 LuAG:Ce薄膜在1、8和16 W·mm-2功率密度激光辐照60秒后的表面形貌。

为了评估LuAG:Ce薄膜的抗高功率激光辐照损伤能力，进行了抗激光辐照损伤实验。选择了1、8和16 W·mm-2三种不同功率密度的激光，对样品进行了连续60秒的辐照。实验结果表明，在1-16 W·mm-2的功率密度范围内，所有LuAG:Ce薄膜均未出现熔化、开裂或其他形式的损伤。即使是厚度高达10层的薄膜，在最高功率密度16 W·mm-2的辐照下仍能保持完好。这充分证明了LuAG:Ce薄膜具有优异的抗激光辐照损伤能力，有望在高功率激光照明领域得到广泛应用。

图5 (a)5层LuAG:Ce薄膜在1 W·mm-2和14 W·mm-2功率密度激光激发下的光通量变化；(b) 5层LuAG:Ce薄膜在14 W·mm-2功率密度激光辐照下温度随时间的变化。

图5进一步表明，5层LuAG:Ce薄膜（厚度为15.79 μm）在高功率密度激光辐照下表现出优异的热稳定性和发光稳定性。在1 W·mm-2的辐照条件下，输出光通量在30分钟内几乎保持不变。即使在高达14 W·mm-2的高功率密度辐照下，其表面温度仅升高至130.8 °C，且在长时间连续照射下温度保持稳定，输出光通量衰减较小，仍能维持初始值的85.8%。这些结果表明，5层LuAG:Ce薄膜在高功率密度激光辐照下具有出色的热稳定性和发光稳定性，展现出广阔的应用前景。

【全文小结】

1. 当激光功率密度从1 W·mm-2增加到 8 W·mm-2时，LuAG:Ce薄膜温度缓慢升高。超过8 W·mm-2后，LuAG:Ce薄膜温度快速上升。未观察到饱和阈值后出现急剧的极端温度升高，且LuAG:Ce薄膜未出现激光辐照损伤。

2. 更薄的薄膜具有更好的散热性能，导致激光辐照区域LuAG:Ce薄膜温度较低。当激光功率密度保持在5 W·mm-2以下时，所有薄膜的温度均低于80 °C。然而，当激光功率密度超过5 W·mm-2时，较厚的薄膜在相同条件下表现出更大的温度升高。例如，在16 W·mm-2的蓝激光照射下，15.79 μm薄膜的温度仅为173.5 °C，而34.39 μm薄膜的温度高达336.6 °C。

3. 更薄的薄膜还表现出更高的发光性能。对于超过5 W·mm-2的激光激发，较厚的薄膜的转换效率和发光效率急剧下降。相比之下，较薄的薄膜在强激光照射下保持相对较高且稳定的转换效率和发光效率。这些结果强调了LuAG:Ce 薄膜内部热耗散对于实现高发光性能的重要性。

4. 在单晶蓝宝石衬底上沉积LuAG:Ce薄膜是一种有效的策略，有助于实现这些薄膜的卓越热稳定性和发光性能，使其成为高功率激光照明应用的有希望的候选材料。

【作者简介】

刘绍宏，东北大学材料科学与工程学院材料系副教授。中国有色金属学会贵金属学术委员会委员，《发光学报》《稀有金属》《RARE METALS》青年编委，Chem. Commun., J. Mater. Chem., Langmuir, Ceram. Int., J. Alloy Compd.等刊物审稿人。曾获辽宁省自然科学奖二等奖、辽宁省自然科学学术成果奖一等奖、中国有色金属科技论文奖二等奖、东北大学优秀博士论文。研究涉及半导体用贵金属溅射靶材(Ru、Ir)、AgCuTi系列钎料、AgMgNi电接触材料、激光照明技术、陶瓷覆铜基板、陶瓷/金属连接。已在《Journal of Materials Chemistry A》《Chemical Engineering Journal》《Langmuir》《CrystEngComm》等国内外学术期刊上发表论文60余篇，以第一发明人获国家授权发明专利6项。

消息来源：稀有金属RareMetals

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