中国科学院化学研究所胡劲松课题组在电催化二氧化碳还原方面取得新进展
学术
2024-08-30 11:07
北京
电催化二氧化碳还原（ECR）作为一种能将二氧化碳转化为增值化学品的有效方法，可以缓解化石燃料消耗引发的能源和环境问题。近年来已经报道了多种铜基ECR催化剂，能够在碱性电解质中实现高效的多碳产品（如乙烯、乙醇、丙醇等）合成，然而碱性电解质中CO2损失和电解质消耗限制了其应用。因此，开发在中性或酸性电解质中促进C-C偶联过程的有效策略是推动ECR进一步实际应用的关键。铜表面由界面物种构建的局部环境对CO2电还原过程有显著影响，合理设计ECR电催化剂结构以提高催化界面上活性物种的浓度是实现催化剂表面C-C偶联活性的有效方法之一。在国家自然科学基金委、科技部、中国科学院和北京分子科学国家研究中心的支持下，化学所分子纳米结构与纳米技术院重点实验室胡劲松课题组致力于发展高活性ECR催化剂，揭示了多位点协同催化机制（Chem. Sci.2022,13,13172；Natl. Sci. Rev.2023,10,nwac248）。近期，该课题组及合作者开发了调控串联催化界面物种分布策略，通过从头算分子动力学(AIMD)和有限元方法(FEM)模拟，发现了包括CO、氢氧化物和K+在内的高浓度界面物种可以协同促进一维多孔空心结构中的C-C耦合。据此合成了一维多孔空心Cu-Ag串联催化剂，在接近中性的电解质中表现出高达76.0%的C2+法拉第效率和380.0 mA cm–2的分电流密度。通过原位拉曼光谱验证了一维多孔结构通过调控界面CO中间体和离子浓度，增加了CO覆盖率、局部pH值和离子场，提升了CO2到C2+的转化活性。这些研究结果为通过调控界面物种诱导的局域环境来设计实际的ECR电催化剂提供了新视角。相关研究成果近日发表于J. Am. Chem. Soc., 2024, DOI:
10.1021/jacs.4c08844。第一作者为助理研究员傅佳驹、博士生张好娜，通讯作者为胡劲松研究员、东南大学凌崇益教授。![]()
▲ 界面物种协同促进ECR串联催化界面C-C偶联过程策略示意图（左）和一维多孔空心Cu-Ag串联催化剂与文献催化剂性能比较（右）
