尼龙因其高强度和耐用性广泛用于我们的日常生活和工业生产。退役尼龙的化学回收利用对可持续发展具有重要意义，也为获取各种含氮化学品提供了原料。由于尼龙的高结晶度和强内聚能使其具有高的化学稳定性和良好的溶剂耐受性，因此目前尼龙的化学回收方法主要为250 °C以上热解、水解或氨解，但普遍存在效率低和分离困难等问题。在国家自然科学基金委、科技部和中国科学院的支持下，化学研究所胶体界面与化学热力学实验室/碳中和化学中心刘志敏课题组围绕退役塑料的化学回收利用，发展了聚酯/尼龙等塑料降解转化的多种新方法，在实现其解聚转化的同时，为化学品合成提供了新思路（Nat. Commun., 2024,15,712；Nat. Commun., 2024,15,160；Nat Commun.2024,15,5630；Sci. Adv.,2023,9,eade7971； Chem. Sci.,2024,15,10892-10899；Nano Res.2023,16,12223–12229；Green Chem.,2024,26,3159-3164）。
近期，该课题组提出了一条酸解与加氢耦合实现尼龙解聚转化制备羧酸和叔胺的新策略。他们设计合成了Mo单原子与Rh纳米颗粒协同作用的催化剂Mo1Rh1,N/TiO2，在温和条件下(例如180 °C)，该催化剂可催化尼龙的乙酸解聚，生成相应的羧酸和二酰胺中间体，并进一步催化二酰胺加氢生成叔胺，以100%的选择性将各种尼龙转化为相应的羧酸和叔胺产物。研究表明，Mo单原子与Rh颗粒通过金属-金属相互作用，产生有效的Mo/Rh活性中心，通过强配位能力选择性活化二乙酰胺中间体；同时，Rh颗粒活化H2，形成氢溢流环境，为Mo和Rh原子上吸附的酰胺键提供活性H，实现二酰胺加氢生成叔胺产物，从而有效抑制羧酸加氢。相关研究成果近期发表在Angew. Chem. Int. Ed.期刊上（DOI: 10.1002/anie.202416436），论文第一作者为汤旻昊博士、张峰涛博士、清华大学博士研究生沈吉，通讯作者为刘志敏研究员、赵燕飞副研究员和清华大学王定胜教授。
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▲ 图1 催化剂性能筛选
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▲ 图2 反应催化机理
