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快速的城市化和工业化导致城市和非城市地区之间的人为活动和排放多样化，导致不同程度的空气污染物暴露和相关的健康风险。然而，减轻空气污染和健康效益的努力在不同地区表现出相当大的异质性。因此，了解城市化背景下空气污染物浓度的变化及其对健康的影响对于促进环境公平至关重要。本文采用国内生产总值(GDP)和人口加权方法来区分中国城市和非城市地区的人为排放，并在2010年和2019年使用社区多尺度空气质量(CMAQ)模型量化其对细颗粒物(PM2.5)的贡献。2010年至2019年，中国城市和非城市(城市外)地区的人为排放分别下降了26%和44%，PM2.5下降了31%和28%。非城市和城市人为排放导致的与PM2.5相关的过早死亡率下降了8%。非城市人为活动是PM2.5(2010年和2019年为56%)及其相关过早死亡率(59%)的主要贡献者，这也主要影响非城市过早死亡率(2010年至2019年为37%- 42%)。2010年至2019年，人口变化增加了城市人口中过早死亡的比例(7%-19%)。本研究强调城市化和人口变化导致的受影响人口的转移。
城市化改变了土地利用和区域环境，促进了人口迁移。近几十年来，中国经历了快速的城市化，城市人口显著增加。例如，2010年城镇人口为66978万人，2019年为88426万人。
城市和非城市地区在能源结构、人口密度和环境保护政策方面的差异，导致污染控制措施的力度和效益各不相同。有证据表明，城市和非城市地区及其居民的前体排放和细颗粒物(PM2.5)暴露的分布是不平等的。Liu等人利用卷积神经网络研究了过去十年中国城乡PM2.5暴露的环境不平等。他们发现，人口密度较高、经济发展程度较高的地区在PM2.5暴露方面的城乡差异更为明显。
快速的城市化和工业化不仅对人为排放产生重大影响，而且对城乡居民的空气污染暴露产生重大影响，影响人类健康。研究表明，在农村和城市环境中，从传统能源向清洁能源的过渡通过降低环境PM2.5浓度产生了实质性的好处，从而避免了与PM2.5相关大约13万例的过早死亡。2010年农村人口向城市的迁移使全国平均PM2.5暴露量显著降低3.9μg m-3，每年避免了3.6万人过早死亡。此外，中国不同地区的国内生产总值(GDP)、人口规模和教育水平影响PM2.5暴露，导致差异。PM2.5暴露的持续差异对弱势群体的影响尤为严重，对环境正义构成了重大挑战。
虽然清洁空气政策的实施有助于缩小中国的这种不平等，但至关重要的是，要阐明为缓解气溶胶污染，特别是在PM2.5浓度较高的地区，城市和非城市居民所做的减排努力和健康益处。因此，我们研究了近十年来城市和非城市人为排放源的气溶胶污染及其对健康的影响。自然排放源对PM2.5的贡献及其对健康的影响也得到了区分。这项研究为平衡城市和非城市地区在对抗PM2.5污染方面的成本和收益提供了有价值的见解。
本研究采用社区多尺度空气质量(CMAQ)模型来量化中国不同来源对PM2.5的贡献。人口和国内生产总值数据集被用来区分城市和非城市人为排放，对健康的影响也归因于不同的来源。本研究中的城市化包括城市和非城市地区土地利用类型以及人为和自然排放、人口增长和移民的复杂变化。
2.2. 人为排放加权因子和数据来源
本文以30×30m2空间分辨率下的城市和非城市地区土地类型数据为基础，数据来源于更精细分辨率观测和监测全球土地覆盖(FROMGLC)(http://data. starcloud.pcl.ac.cn/zh,获取于2023年6月17日)。我们使用人口和GDP加权方法将MEIC清单中的五个部门(农业、工业、电力、住宅和交通)划分为城市和非城市地区的排放。请注意，本研究中使用的城市区域主要是指城市中心地区，而不是行政城市。非城市地区包括城市地区以外的地区，包括城镇和农村地区。人口加权因子用于区分居住部门，GDP加权因子用于区分工业、电力和交通部门农业部门排放的污染物全部来自非城市来源。
为了计算权重因子，根据公式1计算两个地区的人口规模(图S1)和GDP总量(图S2)网格数据
其中，fPop-urban表示城市人口的百分比。Pop是网格单元格中的人口。每一年有两个T值。当网格单元为城市时，T为1;当网格单元为非城市时，T为0，包括农村不透水地表和其他土地类型，如湖泊。国内生产总值加权系数的计算方法相同。人口数据来自世界人口普查中心人口统计(https://hub.worldpop.org/geo data/listing?id=74,获取日期为2023年6月17日)，GDP数据来源于中国科学院(https://www. resdc. cn/doi/doi.aspx?DOIid=33,获取日期为2023年6月17日)，空间分辨率均为1×1 km2。请注意FROMGLC更新到2017年，我们使用2017年的土地覆盖数据来近似2019年的情况，尽管这可能会带来不确定性。
Shi等人研究表明，2005年至2015年，中国城市地区的人均NOx、SO2和一次源PM2.5排放量高于农村地区，而其他污染物的数据则没有。我们使用他们研究中的修正因子m来调整加权因子。具体校正因子列于表S4。请注意这项研究仅更新至2015年；因此，我们使用2015年的修正因子对2019年的人口加权因子进行修正
图1显示了三种前驱污染物在36×36km2分辨率下的两个校正加权因子的空间分布。未校正的加权因子见图S3。高值区主要集中在华北平原、长三角和沿海地区，呈向周边扩散的上升趋势。中国城镇地区的人口和GDP贡献见表S5。中国和城市群加权因子的区域平均值见表S6，它们分别代表城市和非城市人为排放的比例。以此加权因子区分的城市及非城市人为排放的前驱物见图S4至S7。这些结果与近十年来中国城市化(图S8)、人口规模(图S1)和经济水平(图S2)的快速增长相一致，可以有效区分城市人为排放。在区分两类人为排放的基础上，设计4个模拟实验，分离不同排放源对PM2.5的贡献(表1)。
C1是基本情况，它包括所有的排放源，并反映了现实世界的情况。与C1相比，C2和C3分别消除了来自城市和非城市人为活动的排放。C1-C2和C1-C3分别能反映城市和非城市人为活动对PM2.5形成的贡献。与C1相比，C4消除了自然排放源。为了尽量减少自然来源的影响，CMAQ禁用了在线计算粉尘和海盐。C1和C4的差异表明了自然过程对PM2.5产生的贡献。在基本情况C1的基础上，通过归一化计算这三种排放源(城市和非城市人为和自然)对PM2.5的贡献。所有实验的中国境外人为排放均由全球大气研究排放数据库(EDGAR)5.0版提供，以尽量减少外部来源的不确定性。
2.3. 与PM2.5相关的过早死亡
本研究考虑了慢性阻塞性肺疾病(COPD)、中风、缺血性心脏病(IHD)、肺癌、Ⅱ型糖尿病和急性下呼吸道感染(ALRI)等PM2.5相关过早死亡的6个原因对健康影响的估计。使用公式3确定过早死亡率M
可靠的模拟对于PM2.5源跟踪和相关的健康影响评估至关重要。中国国家环境监测总站的观测结果对 CMAQ 模拟结果的验证进行了评估(http://www.mee.gov. cn/hjzl/dqhj/,访问日期:2023 年4月13日)。CMAQ模型也很好地捕捉到了PM2.5的空间分布和日变化(图2)，这与以往的研究相似。WRF和CMAQ的详细性能评价见支撑信息。
图2 2019年中国PM2.5模拟验证结果。(a)年平均PM2.5在模拟(背景色)和观测(散点)之间的空间差异。(b)四个主要城市PM2.5模拟(红线)和观测(黑线)的日变化。
因此，我们假设2019年污染物的验证可以被认为是CMAQ模拟污染物整体性能的代表。另一个可靠的证据是，如上所示2010年的气象输入比2019年更好。总的来说，这些结果进一步验证了WRF/CMAQ模型的可靠性，为后续分析提供了可靠的结果。
图3 2010年不同排放源对PM2.5浓度的贡献(左)及2019年的相对变化(具体计算方法见附录)(右)。由总排放量(C1)、非城市地区人为排放(C1-C3)、城市地区人为排放(C1 -C2)和自然排放(C1-C4)产生的PM2.5排放量从上至下显示。单位:μg m−3。
非城市人为活动是PM2.5的主要来源。2010年，非城市地区贡献了79%的PM2.5前体排放(表S7)，产生了56%的地表PM2.5浓度(图4)。城市和自然来源分别贡献了29%和15%。到2019年，中国城市地区的比例比2010年增加了64%。在城市和非城市地区观测到显著的人为一次PM2.5排放量减少(分别为26%和44%)。城市和非城市地区PM2.5浓度分别下降了31%和28%。2010-2019年非城市人为源和自然排放源PM2.5的变化与相应排放源的一次颗粒物(PPM)(图S9)的变化相似，表明PPM主导着自然和非城市人为PM2.5的变化。虽然中国自然排放的PM2.5减少了18%，但东北地区的PM2.5却大幅增加(约50%)。
在城市群中可以观察到更显著的变化。10年间，4个主要城市群的非城市人为源PM2.5减少了19~40%。京津冀和长三角地区城市人为排放PM2.5下降幅度为33~ 42%，超过全国31%的降幅水平。北京、长三角和川渝自然源PM2.5下降了19~51%。相反，珠江三角洲自然来源PM2.5的比例上升了6%。北京市非城市和城市人为源PM2.5的减少最为显著(分别为40%和42%)，其次是长三角、长江三角洲和珠江三角洲。需要考虑增加植被和减少微粒物质排放之间的平衡，特别是在珠三角。
3.3. 不同排放源与PM2.5相关的过早死亡
中国与PM2.5相关的过早死亡分布主要集中在中东部地区，特别是在新京城和长江流域(图S10)，这与PM2.5浓度的空间分布相似，但中国南方除外。这与Liang等人基于卫星数据的研究是一致的。在这十年中，与PM2.5相关的过早死亡率在国家重点实验室和中国青年研究中心有所下降，而华南地区则呈上升趋势，其中主要是与非城市PM2.5相关的过早死亡率，占59%(图S10)。这些影响主要覆盖非城市地区的人口，比例从37%到42%不等(图S11)。中国东部地区暴露于PM2.5的城市人口在空间上呈扩大趋势，除了新冠肺炎地区的河南、山西、辽宁和河北北部(图S12)，这可归因于北京非城市地区PM2.5的显著减少(图4)。尽管中国东部地区城市人为来源的PM2.5有所减少，但公共健康状况并未得到相应改善。主要原因是本地城市化发展导致市区人口不断增长(图S13)。此外，在过去十年中，与自然来源的PM2.5相关的过早死亡的范围和数量都有显著增加，特别是在中国南部沿海和东北地区。这些调查结果强调需要进一步加强旨在减少快速城市化进程中微粒物质排放的战略。
从2010年到2019年，中国与PM2.5相关的过早死亡总人数从1575535人减少到1451031人(表2)。2019年的模拟与GBD分析相似，约为140万人(GBD 2019 Risk Factors合作者，2020)。2010年的结果略高于leleveld等人(1357000)的结果，这可归因GBD 2019中增加了对卒中原因的考虑和更新的RR数据。COPD、LC、IHD和卒中的RR均高于旧版(GBD 2019 Collaborative Network, 2021)，导致评价结果更高。
表2 2010年和2019年中国不同类别PM2.5相关过早死亡率(单位:人)
中国与PM2.5相关的过早死亡率呈现出受影响人群从非城市地区向城市地区转移的特征(图5c)。2010年，非城市人为源PM2.5导致的非城市本地居民过早死亡是中国、北京、长三角和长江地区总过早死亡的主要原因(分别为42%、34%、32%和65%)。到2019年，这一比例下降到37%，北京、长三角和珠三角地区PM2.5相关过早死亡的主要原因已转变为非城市人为源PM2.5导致的城市人口过早死亡(分别为29%、28%和32%)。
图5 中国及四个城市群PM2.5相关过早死亡率变化(a)四个城市群的过早死亡人数(注意不同颜色分别表示城市和非城市人为排放源和自然排放源的城市和非城市居民的过早死亡类型;同一区域的三个柱状图从左到右分别代表E2010、Econtrol和E2019的片段;单位:人)。(b) a组中每次事件中过早死亡率的百分比。(c) 2010年和2019年中国排放源(左)与受影响人口(右)之间的关系。
在图5的面板a和b中，E2010和E2019代表2010年和2019年过早死亡的实际数字，control代表一个对照实验，其计算值代表2010年人群暴露于2019年PM2.5浓度的影响。Econtrol、E2010和E2019的对比可以反映过去10年人口变化对过早死亡率的影响。在实际事件中，2010年至2019年，城市群中由城市人为来源的PM2.5造成的过早死亡率下降(1-9%)。PM2.5相关过早死亡率在城市人群中呈现出BTH、YRD和CY下降的趋势，主要是由非城市人为来源的PM2.5导致的城市人群过早死亡率下降。然而，在珠江三角洲，尽管PM2.5的人为排放有所减少，但自然排放和人口的增加导致过早死亡率上升(图4)。过去十年，珠江三角洲自然来源的PM2.5造成的过早死亡率上升了65%。
在控制期，如果2010年的PM2.5浓度达到2019年的水平，从控制期到2019年，城市人口过早死亡率的比例(7-19%)会更高(图5b)。研究表明，2010年至2019年的人口变化增加了城市人口过早死亡的比例，放大了城市人为来源和自然来源PM2.5对健康的影响。
在这十年中，每个城市群的城市人口从 38%增至47%。在人口增长的同时，城市人口过早死亡的比例也在上升(14%-27%)。尽管城市地区的人为活动贡献了约28%的PM2.5浓度，但城市人口过早死亡的比例更高(30-38%)，也超过了中国城市人口与非城市人口的比例(28-37%)(图S14)。请注意，这里的城镇人口与《中国统计年鉴》的数据不同，后者包括更多的城镇居民。城市地区的人为排放减少幅度不如非城市地区，因此城市地区的PM2.5浓度下降幅度也不如非城市地区。然而，城市人口的急剧增加导致城市人口过早死亡率的显著增加。城市居民正面临着更大的PM2.5暴露风险。减少非城市排放有助于降低过早死亡总数。然而，我们主张在城市地区优先采取更严格的减排行动。
本研究反映了在研究期间中国PM2.5相关健康影响的变化。它突出了不同区域城市化、排放源和人口健康之间的复杂关系，强调需要有针对性的政策和干预措施，以解决城市和非城市地区之间的环境不平等问题。
我们分析了2010年和2019年中国不同排放源对地表PM2.5浓度的贡献及其对健康的影响。我们的模拟强调了非城市人为活动在PM2.5污染和相关健康负担中的重要作用，特别强调了受影响人群因城市化和人口变化而发生的转移。我们强调需要在城市地区制定专门的减排政策，以减少城市居民的健康风险，并减轻人口变化对城市和自然排放源PM2.5暴露的放大效应。
然而，我们的研究面临着局限性，强调了未来研究的领域。对人口变化的描述没有明确区分人口增长、人口迁移和年龄构成的影响，而这些因素对城市化下的过早死亡同样至关重要。此外，PM2.5和二次颗粒物的非线性产生特性给本文模拟实验的有效性带来了不确定性。修正后的GDP加权因子中所使用的假设将导致城市网格单元内工业、电力和交通部门的一些前体的不确定性，这些部门的GDP高度集中，特别是在能源结构和经济水平存在显著差异的地区。对依赖城乡人均排放差异的加权因子的修正可能低估了来自城市人为排放的PM2.5，因为本研究中的非城市地区包括一些介于城市和农村之间的城镇地区。
另一方面，使用投入-产出模型的案例研究、生产和消费数据以及排放清单的修正因子也可能包含不确定性。我们比较了加权法中修正因子应用前后的模拟结果，发现调整后的加权因子使城市地区PM2.5初级排放量增加12~18%，NOx和SO2排放量增加82~100%(辅助资料表S8)。因此，这导致城市人为排放的PM2.5增加74-111%，相关的过早死亡率增加59-94%。尽管存在这些不确定性，但我们确认了中国城市人为排放对PM2.5形成的重要贡献。此外，缺乏网格化的第二产业GDP数据限制了区分不同省份工业排放贡献的准确性。排放清单的不确定性也是结果不确定的一个主要来源。今后解决这些差距不仅将增强调查结果的可靠性，而且还将指导更有效的污染控制政策和卫生战略，特别是在面临持续城市化趋势的情况下。
总的来说，这些发现突出了排放源、过早死亡和城市和非城市地区不同人口之间的复杂影响。本研究强调了在快速城市化中平衡城市和非城市减排成本与健康效益对治理PM2.5污染和保障居民健康的重要性。
附录：
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.4c05146.
引用：
Zhang, Z., Wang, S., Yu, W., Wang, P., & Zhang, H. Health Impacts of Fine Particulate Matter Shift Due to Urbanization in China. Environmental science & technology, 2024,58.
