来源 | 广州大学
近日，广州大学化学与化工学院刘兆清教授、肖抗副教授在电催化尿素氧化产物选择性调控方面取得重要进展。相关工作以“Electron Delocalized Ni Active Sites in Spinel Catalysts Enable Efficient Urea Oxidation”为题发表在Angewandte Chemie International Edition。
尿素氧化反应（UOR）作为析氧反应（OER）的高效替代反应，可实现低能耗、高效率的电解制氢技术。这一方法不仅提高了氢气产量，还实现了对含氮废水的有效处理，为环境保护和可持续发展提供了新途径。尽管高效镍基催化剂在UOR方面取得了重大进展，但关于UOR过程中产物选择性控制仍存在巨大挑战。
针对上述问题，刘兆清教授团队通过调制Ni位点的电子离域强度影响OH-结合位点，改变尿素分子在碱性体系中的解离模式，从而有效控制UOR产物选择性并提升UOR效率。
该工作以尖晶石NiCo2O4为模型催化剂，研究发现Ni活性中心的电子离域强度受阴离子磷取代程度的影响，具体来说，完全磷取代尖晶石（强电子离域）可将N₂的选择性提高到26.8%，峰值电流密度为300 mA·cm-2，而部分磷取代尖晶石（弱电子离域）对液态产物（NOₓ-）的法拉第效率为78.1%。
实验结果和理论计算表明，Ni位点的强电荷离域有利于OH-对尿素分子进行远端位点攻击，而弱电荷离域则有利于近端位点进攻，从而有效控制UOR产物选择性并提升UOR效率。
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