锌离子水系电池（AZIBs）因其理论容量高、锌资源丰富和内在安全而得到迅速发展。然而，不可控的寄生反应和过量的枝晶生长阻碍了AZIBs的发展，影响了锌金属阳极的耐用性和有效利用。为应对这些挑战，该研究构建了一种由锌离子键合马铃薯淀粉（StZ）组成的三维交联高分子网络，作为锌箔上的界面层（StZ-Zn），以抑制析氢、调节Zn2+通量并确保锌的均匀沉积。密度泛函理论计算、分子动力学模拟、COMSOL多物理场模拟和原位拉曼光谱证明，三维StZ界面层通过重组溶剂化壳层促进了Zn2+的去溶剂化。这一过程降低了阳极的H2O浓度，从而抑制了析氢反应。因此，Zn2+ 的传输效率更高，促进了均匀的Zn2+通量，实现了无枝晶的锌沉积。因此，StZ-Zn||StZ-Zn对称电池在5 mA cm-2的电流密度下可达到4800 小时的超长寿命，相应的累积容量高达12000 mAh cm-2。值得注意的是，StZ-Zn||NaV3O8·1.5H2O全电池可在5 A g-1 的条件下稳定运行2500 次，容量保持率高达 92%。图文简介
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图解说明了Zn在StZ-Zn阳极上的沉积行为
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a ) StZ层的O 1s和b ) Zn 2p XPS图谱；c ) St和StZ层的Raman对比图谱；d ) St、StZ-50、StZ和StZ-200的FTIR图谱；e )裸Zn和StZ-Zn电极的LSV曲线和Tafel图；g )不同电极对称电池在-150 m V过电位下的CA曲线；裸Cu和StZ-Cu非对称电池在5 mA cm -2电流密度下的库伦效率，面积沉积容量为1 mAh cm -2。
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a，b )脱溶剂过程中[Zn(H2O)5StZ]2+和[Zn(H2O)6]2+的分子几何构型；c )计算[Zn(H2O)5StZ]2+和 [Zn(H2O)6]2+的脱溶剂能。d )三维交联大分子网络中Zn2+ 传输的MD模拟截图；e )团聚的分子链；f )裸Zn和StZ-Zn界面电流密度和电场分布的COMSOL模拟截图；g )循环过程中StZ-Zn电极的原位拉曼光谱。
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a，b )面积容量为1 mAh cm -2的裸Zn和StZ-Zn对称电池在电流密度为a ) 2 mA cm -2和b ) 5 mA cm -2下的电压-时间曲线；c )对称电池累积容量的比较；d )对称电池在电流密度为0.5 ~ 10 mA cm -2和回到0.5 mA cm -2下恒容1 mAh cm -2的倍率性能；e )裸Zn和StZ-Zn循环50 次后的激光显微图像；f )裸Zn和StZ-Zn循环50 次后的XRD图谱。
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a )裸Zn||MnO2和StZ-Zn||MnO2全电池在0.1 mV s -1扫描速度下的CV曲线；b )裸Zn | | MnO2和StZ-Zn||MnO2全电池的倍率性能；c )裸Zn||MnO2和StZ-Zn||MnO2全电池的奈奎斯特图；d )裸Zn|| NVO和StZ-Zn||NVO全电池在5 Ag -1电流密度下的循环性能；e )为LED供电的软包电池的数码照片。
原文链接：https://doi.org/10.1002/adma.202413370
通讯作者：Li-Feng Chen
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