由聚酯制成的固体聚合物电解质（SPE）是以氧化聚乙烯为基础的材料的可行替代品，尤其适用于室温应用。在固态聚合物电解质中，离子传导取决于聚合物段的流动性，因此低玻璃化转变温度（Tg）有利于离子传导。本研究合成了一种酯功能化聚硅氧烷基聚合物电解质，其Tg极低，仅为-76 °C，因此在室温下离子传导率高达2.6 × 10-5 S cm-1，锂转移数为0.72。然而，由于Tg较低，因此机械稳定性也较低，这就需要对其进行强化，以促进在锂电镀剥离实验中形成稳定的锂电解质界面，以及在锂金属电池（LMB）中实现稳定的电池循环。为此，在网络结构中加入了SPE，形成了半互穿网络电解质（SPE20-SIPN），从而将存储模量显著提高了三个数量级，并在交联后保持了离子导电性。SPE20-SIPN可稳定循环长达50 个周期，但部分电池会出现波动（电压噪声）。交联和纳米粒子添加（SPE20-N10-SIPN）的组合克服了电压噪声，在30 °C、无溶剂、全固态LMB中循环200 次后，库仑效率高，容量保持率超过80%。图文简介
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a )合成(上)硅烷基聚合物电解质PM ( BMA ) S和(下)基于聚己内酯的网络前体PCLDA的反应方案。b )从PM ( BMA ) S和PCLDA得到的SIPN结构的示意图。c )产物和各自前驱体的1H NMR谱。d )通过尺寸排阻色谱( THF + 0.25wt . % TBAB , PS校正)测定分子量分布。
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a )交联前PM ( BMA ) S和PCLDA的原始共混物(空心符号)和热交联后得到的网络(散列符号)在1 Hz和60 ℃下的流变应变扫描测量；b ) SPE20 ( PM ( BMA ) S + 20wt .% LiTFSI )、交联电解质( SPE20-SIN )和交联剂电解质PCLDA20 ( PCLDA + 20wt .% LiTFSI)在未掺入聚硅氧烷基聚合物的情况下的变温离子电导率。
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a )使用Li|electrolyte|Li对称电池(电解质厚度136 µm ,直径4 mm)在70 °C下使用1 h的半周期时间和0.1 mA cm-1的电流密度进行锂的电镀/剥离循环数据。(蓝色) SPE20和(红色) SPE20-SIPN循环数据。箭头表示EIS和gDRT分析的周期。b，c )第0，50，100和150 周期的gDRT分析。结果用绝对分布函数h(τ)表示。峰τa和τb可分别归因于离子电导率和电荷转移过程。
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在给定温度和C倍率下，Li|SPE20-SIPN/SPE20-N10/SPE20-N10-SIPN|LFP测试电池的循环数据。
原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202403531
通讯作者：Mukundan Thelakkat
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