重庆大学勾茜团队: 深入研究 n-π* 作用, 助力碳中和目标实现

学术   2024-07-31 10:34   英国  

研究背景

随着大气中二氧化碳 (CO₂) 的持续升高,全球范围内对此问题的关注日益加剧。为响应这一全球性挑战,中国已制定了至 2050 年实现碳中和的宏伟目标。鉴于化石燃料短期内仍将是主要能源,发展高效的 CO₂ 捕获、储存及利用技术成为减少 CO₂ 排放的核心策略。
CO₂ 作为一种理想的超临界流体,在化工和制药等行业的提取和分离等过程中扮演着关键角色。例如,有研究显示 CO₂ 与醛基的相互作用可以影响醛类参与的 Diels-Alder 反应的位阻效应,进而改变反应产物的选择性。
因此,从分子水平深入研究 CO₂ 的作用机制,不仅可以更好地理解其捕获过程,还能为未来设计和优化 CO₂ 捕获与利用技术提供有力的理论支持和实验依据。

论文详情

近日,重庆大学勾茜教授带领研究团队采用自研制超声射流冷却-傅里叶变换微波光谱仪结合理论计算,深入研究了二氧化碳和丙烯醛之间的 n-π* 相互作用。

该工作在脉冲射流中探测到丙烯醛-CO₂ 复合物的三种稳定结构,理论分析表明 n-π* 相互作用(碳键)对稳定复合物起到主导作用,氢键则起辅助作用。此外,该研究还通过光谱常数推算了相关的键长、键角和结合能等参数,提供了关于丙烯醛-CO₂ 中间 np/ns-π* 相互作直接且详尽的见解。
这些研究结果不仅增进了我们对丙烯醛与 CO2 之间 n-π* 相互作用细节,也为设计开发更有效的 CO2 捕获或利用提供了实验支撑。随着对这些基础机制的进一步探索,我们有望在环境管理和工业过程中推动可持续发展。
该成果以“Conformational equilibria in acrolein–CO2: the crucial contribution of n-π* interactions unveiled by rotational spectroscopy” (《丙烯醛-CO2 复合物的构象平衡:转动光谱揭示的 n-π* 相互作用的关键贡献》) 为题,发表在英国皇家化学会期刊 Physical Chemistry Chemical Physics 的 PCCP 2023 Emerging Investigators 专刊中。

论文信息

  • Conformational equilibria in acrolein-CO2: the crucial contribution of n - π* interactions unveiled by rotational spectroscopy
    Hao Wang, Junhua Chen, Xiao Tian, Chenxu Wang, Junlin Lan, Xingchen Liu, Zhenhua Zhang, Xiaodong Wen and Qian Gou* (勾茜,重庆大学)
    Phys. Chem. Chem. Phys., 2024, 26, 18865-18870
    http://doi.org/10.1039/D4CP01650E

作者简介

王浩 特别研究助理
中国科学院山西煤炭化学研究所
 

本文第一作者,分别于中北大学、中国科学院大学和重庆大学获得本科、硕士和博士学位,现担任中国科学院山西煤炭化学研究所特别研究助理。长期从事通过微波光谱结合理论计算研究分子团簇的高分辨光谱和动力学,研究内容包括水分子团簇、CO2 团簇及碳键复合物的微观结构。同时不断探索和发展多相催化过程中气相部分的原位观测技术、开发原位观测仪器等。在 J. Phys. Chem. Lett.,J. Chem. Phys.,Phys. Chem. Chem. Phys. 等期刊发表 SCI 论文 22 余篇,其中第一作者/通讯作者 12 篇。王浩博士负责本研究工作的微波光谱观测和理论计算。






 
勾茜 教授
重庆大学
本文通讯作者,重庆大学教授,博士生导师,2014 年于意大利博洛尼亚大学获得化学博士学位(荣获 G. Spada 奖),2015 年获“百人计划”支持开始在重庆大学开展独立研究。入选重庆英才•青年拔尖人才,目前担任 Journal of Molecular Spectroscopy 编委,重庆市天文学会副理事长。主要是通过研制开发高分辨高灵敏的分子光谱仪,结合高精度理论模拟及射电天文观测,从分子结构及成键规律的角度,揭示关乎大气化学、星际化学、分子识别及化学反应等关键过程的微观机理。以第一作者/通讯作者在 Angew. Chem. Int. Edit.,J. Phys. Chem. Lett.,Anal. Chem.,Phys. Chem. Chem. Phys. 等期刊发表论文 120 余篇。已培养研究生 20 余名。勾茜教授负责设计和指导了本研究工作。

期刊介绍

High quality research in physical chemistry, chemical physics and biophysical chemistry

rsc.li/pccp

Phys. Chem. Chem. Phys.

2-年影响因子*2.9
5-年影响因子*3.0
JCR 分区*Q1 物理-原子分子&化学
Q3 化学-物化
CiteScore 分5.5
中位一审周期34 


Physical Chemistry Chemical Physics (PCCP) 报道物理化学、化学物理和生物物理化学的前沿进展,所发论文包含了对物理化学的重大创新和/或见解。该刊发文范围很广,包括光谱学、动力学、统计力学、热力学、电化学、催化、表面科学、量子力学和理论发展。本刊也注重发表对物理化学带来重大创新和/或深刻见解的跨学科研究成果,例如聚合物和软物质、材料科学、纳米科学、能源,表面/界面和生物物理化学等学科。该刊由英国皇家化学会出版,并由 19 个不同国家和地区的化学学会共同拥有。

Chair

  • Anouk Rijs
    🇳🇱 阿姆斯特丹自由大学

Deputy chair

  • Henry Schaefer
    🇺🇸 佐治亚大学

Associate editors

  • Maria Lucia Curri
    🇮🇹 巴里大学

  • Wolfgang Ernst
    🇦🇹 格拉茨工业大学

  • Chantal Daniel
    🇫🇷 斯特拉斯堡大学

  • Keith Gordon
    🇳🇿 奥塔哥大学

  • Lars Goerigk
    🇦🇺 墨尔本大学

  • Hiroshi Kondoh
    🇯🇵 庆应义塾大学

  • Jer-Lai Kuo (郭哲来)
    🇨🇳 台湾原子与分子科学研究所

  • Prabal Maiti
    🇮🇳 印度科学院

  • Spiridoula Matsika
    🇺🇸 天普大学

  • Ron Naaman
    🇮🇱 魏兹曼科学研究所

  • Andrea Russell
    🇬🇧 南安普顿大学

  • Isaac Tamblyn
    🇨🇦 渥太华大学

  • Yunjie Xu (徐云洁)
    🇨🇦 阿尔伯塔大学

  • John Zhang (张增辉)
    🇨🇳 上海纽约大学

* 2023 Journal Citation Reports (Clarivate, 2024)

 CiteScore 2023 by Elsevier

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