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美国堪萨斯大学团队最新JACS：通过预扭曲晶格来抑制卤化物钙钛矿中的极化子缺陷-光载流子相互作用

文摘 2025-01-20 20:05 瑞士

在卤化物钙钛矿中，光载流子可以与点缺陷发生强极化子相互作用。对于碘化物缺陷的MAPbI3，我们发现费米能级在光照下可以显著偏移0.6-0.7 eV。这种能级偏移伴随着深电子陷阱的形成。这些实验观察结果与光激发电子被捕获在碘化物空位时形成Pb-Pb 二聚体一致。基于此，美国堪萨斯大学Wai-Lun Chan & 南加州大学Oleg V. Prezhdo团队发现当一部分MA+ 阳离子被较小的Cs+ 离子取代时，这种极化子相互作用会受到抑制，相关成果发表于Journal of American Chemistry Society期刊。密度泛函理论计算表明，即使没有电子捕获，Cs掺杂也可以减少碘化物空位上两个 Pb 原子之间的距离。阳离子替换引起的晶格预畸变类似于电子在缺陷位置捕获形成的 Pb-Pb 二聚体，这解释了实验中观察到的光诱导效应的抑制。我们的发现揭示了一种违反直觉的策略，即通过预先引入晶格扭曲来增强卤化物钙钛矿的光稳定性。

论文信息：J. Am. Chem. Soc. 2025, XXXX, XXX, XXX-XXX. https://doi.org/10.1021/jacs.4c12322

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