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文章简介
地下水是全球城市和农村地区超过15亿居民的重要饮用水来源。然而，农业和工业活动的导致过量氮进入地下水系统，使得硝酸盐污染成为重大全球环境问题，并对生态系统和人类健康构成了重大风险。因此，确定硝酸盐积累的主要来源和过程对于有效管理这些生态敏感地区的硝酸盐污染和保障水质至关重要。溶解有机质（DOM）在水环境中的氮循环和各种元素的生物地球化学中起着至关重要的作用。研究表明，DOM和硝酸盐表现出共迁移特征，可以作为评估硝酸盐污染水平的一个指标。鉴于DOM与硝酸盐水平之间的密切关系，分析地下水中DOM的特征可以为硝酸盐富集过程提供有价值的见解。
近日，Ding et al (2024) 在Environmental Pollution上发表论文"Spectral and molecular insights into the characteristics of dissolved organic matter in nitrate-contaminated groundwater"。该研究选取了华北平原农牧交错带的洋河流域为研究对象，利用双硝酸盐同位素、EEM和FT-ICR-MS分析表征了硝酸盐污染含水层系统中硝酸盐的来源和DOM特征。该研究的研究目的如下：(1) 评估硝酸盐来源的贡献和硝酸盐的主要转化；(2) 研究与硝酸盐积累相关的DOM的光谱和分子组成特征；(3) 阐明硝酸盐积累的潜在DOM转换过程。
下图为本研究所展现结果和机理的摘要图：
主要内容
图1 洋河流域研究区地理位置(a)及研究区样点分布图(b)
地下水中硝酸盐浓度水平分为两类：其中，绿点代表硝酸盐浓度<20mg/L，而红点代表硝酸盐浓度>20mg/L
图2地下水中硝酸盐的耦合同位素组成
(a)硝酸盐源同位素组成的典型范围；(b) SIMMR计算的贡献比例
SON：土壤有机氮；M&S：粪肥和污水；AP：大气降水；CF：化肥
图3 具有代表性DOM的EEM谱；高、低硝酸盐水平荧光相对强度和PARAFAC测定组分比较；使用EEM光谱分析PARAFAC模型的荧光成分C1、C2和C3
图4 高、低硝酸盐水平荧光峰强度及参数比较(a)；基于荧光特性的主成分分析(b)
图5 杂原子类(a)和有机化合物类(b)的分子类别的相对丰度
G1、G6为低硝酸盐浓度点，G4、G7、G8为高硝酸盐浓度点
图6 (a)Van Krevelen图显示单个分子与FRI1、FRI2和FRI3绝对强度之间相关性分子式；(b) 与FRI呈正相关分子的Van Krevelen图
主要结论
【主要结论】
（1）硝酸盐污染地下水中DOM表现出外源特征，这是指示硝酸盐污染的关键。
（2）在分子水平上，CHO+3N和CHONS分子与硝酸盐水平呈正相关，表明它们有可能准确评估硝酸盐来源的贡献。
（3）含氮分子的分解导致硝酸盐和高度不饱和低氧化合物的积累，揭示了无机氮生成的潜在途径。
【环境指示】
（1）由于反硝化是修复硝酸盐污染地下水的有效策略，可以选择比CHO+3N和CHONS分子式具有更大热力学倾向的外源碳源来刺激反硝化过程。此外，氧化铁和氧化锰等氧化剂的加入也可以提高脱氮效率。
（2）固性DOM通过吸附和调动氧化物上的金属胶体来影响脱硝过程；因此，有必要考虑DOM表征来评价含水层内硝酸盐的自然衰减能力。
文章来源：
Hongyu Ding, Huan Gao, Mingtan Zhu, Minda Yu, Yuanyuan Sun, Mingxia Zheng, Jing Su, Beidou Xi. Spectral and molecular insights into the characteristics of dissolved organic matter in nitrate-contaminated groundwater, Environmental Pollution, Volume 355, 2024, 124202, ISSN 0269-7491.
https://doi.org/10.1016/j.envpol.2024.124202.
编辑：须歆
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