网络首发||梁莎副教授：粉煤灰基沸石合成条件优化及其对苯的吸附性能研究
文摘
科学
2024-07-18 10:30
浙江
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本文以粉煤灰为原料，以碱熔-水热法合成沸石吸附剂，通过单因素实验探究了水热反应过程中前驱体硅/铝摩尔比、反应时间、温度和液/固比对粉煤灰基沸石吸附剂结构的影响。在最佳条件下，合成的产物中X型沸石相对质量分数为96.31%，比表面积达到489.93m2/g，孔体积达到0.28cm3/g。合成的粉煤灰基沸石吸附剂对典型挥发性有机物苯的气体吸附结果表明，在污染物初始浓度为800μg/L、吸附温度为100℃、气体流量为200mL/min、吸附剂装填量为0.1g的条件下，粉煤灰基沸石对苯的饱和吸附量为41.53mg/g，优于商业活性炭（31.31mg/g）。本研究可为粉煤灰资源化利用提供参考。
梁莎，华中科技大学环境科学与工程学院副教授，博士生导师。主要从事固废资源化制备环境功能材料及有价元素回收的研究。主持国家自然科学基金面上项目和青年基金项目各1项，承担国家重点研发计划项目子课题2项，作为骨干参与国家重点研发计划项目课题、国家自然科学基金面上项目、湖北省自然科学基金重点类项目（创新群体）等国家级/省部级项目及多项企业横向合作项目。以第一/通讯作者在Water Research、Resources, Conservation and Recycling、Science of The Total Environment等环境领域期刊发表SCI论文31篇（ESI高被引论文2篇），总计SCI他引1500余次，H-index 20；授权国家发明专利15项（含美国专利2项）；获湖北省科技进步一等奖1项（2015年，排名第十）和二等奖1项（2021年，排名第四）。
陈卓1，张志明1，桂联政1，孙科2，段华波1,3,4，胡敬平1,3，梁莎1,3,*，杨家宽1,3,4,*1.长江流域多介质污染协同控制湖北省重点实验室, 华中科技大学 环境科学与工程学院
2.浙江浙能科技环保集团有限公司
3.固废处理处置与资源化技术湖北省工程实验室
4.煤燃烧国家重点实验室
1. 国家重点研发计划“循环经济关键技术与装备”重点专项（2023YFC3902802）
2. 浙江浙能科技环保集团有限公司项目（TD-KJ-20-006-W002）
以粉煤灰为原料，通过碱熔-水热法合成沸石吸附剂。首先将粉煤灰与氢氧化钠以1∶1.2的质量比混合，然后在850℃下焙烧2h得到碱熔灰，随后通过单因素实验探究了水热反应过程中前驱体硅/铝摩尔比、反应时间、温度和液/固比对粉煤灰基沸石吸附剂结构的影响。利用X射线衍射仪（XRD）、扫描电镜（SEM）和比表面积及孔径分析仪（BET）等手段对合成的粉煤灰基沸石进行表征。在水热反应前驱体硅/铝摩尔比为1.5、反应时间16h、反应温度70℃、液/固比为8mL/g的最佳条件下，合成的产物中X型沸石相对质量分数为96.3%，比表面积达到489.9m2/g，孔体积达到0.28cm3/g。在此基础上，还探究了粉煤灰基沸石吸附剂对典型挥发性有机物苯的气体吸附效果，并与商业活性炭进行了对比。结果表明，在污染物初始浓度为800μg/L、吸附温度为100℃、气体流量为200mL/min、吸附剂装填量为0.1g的条件下，粉煤灰基沸石对苯的饱和吸附量为41.5mg/g，优于商业活性炭（31.3mg/g），可为粉煤灰资源化利用提供参考。近年来，伴随着我国经济持续发展，能源消耗量不断增加，多种新能源被开发利用以缓解能源需求，但燃煤发电仍是主要的能源供给方式。粉煤灰是煤炭燃烧过程中产生的主要副产物。2021年我国粉煤灰年产量已经达到7.9亿t。粉煤灰高效资源化利用可助力“双碳”目标的实现。目前，粉煤灰主要作为混凝土的掺合料或用于其他建筑领域，附加值较低。沸石是一种硅铝酸盐矿物晶体，具有较高的比表面积、丰富的孔隙结构、优异的稳定性等特点，是用于水处理的理想材料之一，但以化学试剂或矿物资源合成沸石会增加其生产成本，进而增加其产业化难度。粉煤灰具有高二氧化硅含量、高氧化铝含量的特点，可作为合成沸石的原料，实现粉煤灰高附加值资源化利用。目前粉煤灰基沸石合成方法主要包括直接水热法，微波辅助水热法，超声辅助水热法，碱熔-水热法等。直接水热法对粉煤灰中所含硅、铝组分利用率较低，合成的沸石纯度和产率均较低。微波辅助、超声辅助等手段虽然能够在一定程度上提高产物结晶度，但该方法对设备要求较高，难以实现工业化应用。碱熔-水热法能够极大提升粉煤灰的反应活性，提高沸石产物的纯度，工业流程较为简单，对生产设备要求较低。研究人员发现，以粉煤灰为原料制备沸石过程中，水热反应相关参数对合成沸石的晶型结构影响较大，如JU等研究发现，水热反应前驱体硅/铝摩尔比、反应时间、温度和液/固比等是以粉煤灰为原料合成沸石的重要影响因素；王春峰等发现水热反应时间会影响合成的沸石种类，在水热反应温度为100℃条件下，NaX型沸石晶化时间为24h，NaA型沸石晶化时间为5h；邓慧等发现硅/铝摩尔比小于1时，NaA型沸石占比较多，硅/铝摩尔比在1~2之间时，产物包括NaP1、NaA、NaX型沸石，硅/铝摩尔比大于2时，产物为NaP1型沸石；张晶等发现在水热反应温度小于80℃时不能合成沸石，当温度高于120℃时，部分沸石会发生溶解；WAŁEK等通过调节水热反应液/固比，合成了相对质量分数为80%的NaP1型沸石，发现在较低液/固比条件下，合成粉煤灰基沸石需要添加大量碱性溶液。综上，合成参数对粉煤灰基沸石结构具有显著影响。此外，由于粉煤灰合成沸石体系中存在固液相转化、多种沸石相共存等特点，目前对粉煤灰基沸石合成过程中产物结构变化的影响机理认识相对不足，因此还需要深入研究。本文以粉煤灰为原料，通过碱熔-水热法合成沸石吸附剂，重点研究了水热过程中前驱体硅/铝摩尔比、反应时间、温度以及液/固比等参数对粉煤灰基沸石结构的影响，并进一步考察了粉煤灰基沸石在模拟含苯燃煤烟气环境中对苯的吸附去除性能。![]()
图1 苯吸附实验装置
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图2 不同水热反应温度合成的沸石的SEM图
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图3 粉煤灰基沸石对苯的吸附动力学模型
陈卓, 张志明, 桂联政, 孙科, 段华波, 胡敬平, 梁莎, 杨家宽. 粉煤灰基沸石合成条件优化及其对苯的吸附性能研究[J/OL]. 能源环境保护: 1-11[2024-07-11]. https://doi.org/10.20078/j.eep.20240701.CHEN Zhuo, ZHANG Zhiming, GUI Lianzheng, SUN Ke, DUAN Huabo, HU Jingping, LIANG Sha, YANG Jiakuan. Optimization of the synthesis conditions of zeolite adsorbents derived from coal fly ash and study on their adsorption performance on benzene[J/OL]. Energy Environmental Protection: 1-11[2024-07-11]. https://doi.org/10.20078/j.eep.20240701.
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编辑｜姚情璐
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