网络首发||韦岳长教授：光催化CO_2还原成C_(2+)产物催化剂及其反应机理研究进展
文摘
科学
2024-07-19 10:30
浙江
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在我国致力于打赢“污染防治攻坚战”的进程中，利用可见光催化技术将CO2转化为有用物质以实现碳减排目标，已成为关键战略之一。然而，当前光催化CO2还原技术的实际应用面临两大挑战：一是CO2转化效率不高，二是产物选择性有限，主要集中于低附加值的C1化合物，而对于高价值C2+产物的探索仍处于初级阶段。本文首先概述并对比了当前广泛应用的CO2资源化利用技术，随后深入剖析光催化过程中C―C键偶联的热力学限制、动力学特性以及光催化剂表面活化的核心原理和机制。在此基础上，本文进一步综述了提升C2+产物选择性的最新技术进展，并逐一指出了这些技术当前存在的不足之处。最后，结合工业化应用需求，通过总结当前的研究现状与面临的挑战，对光催化CO2还原技术的未来发展指明了方向。
韦岳长，博士，中国石油大学（北京）教授，博士生导师，国家级青年人才。现担任中国能源学会能源与环境专业委员会秘书长、油气光学探测北京市重点实验室常务副主任；Nanomaterials、Chinese Chemical Letters等期刊编委/青年编委。长期致力于机动车尾气排放炭烟颗粒物净化和光催化CO2还原催化剂及其催化机理研究。在Nature Communications, Energy & Environmental Science, Angewandte Chemie, Journal of the American Chemical Society, Applied Catalysis B, ACS Catalysis, Small, Journal of Catalysis等本领域高水平期刊上发表SCI收录论文190余篇，研究成果他引8000余次，H因子54；主持国家级及省部级科研项目10余项；授权中国发明专利37项；获得中国化工学会基础研究成果一等奖等科研奖励5项；入选北京市科技新星、中国石油大学（北京）“石大学者”、“优秀青年学者”和“青年拔尖人才”等人才项目计划，获得北京市优秀博士学位论文、国际催化学会理事会“Young Scientist Award”等荣誉称号。光催化CO2还原成C2+产物催化剂及其反应机理研究进展
1. 中国石油大学（北京）化学工程与环境学院
2. 中国石油大学（北京）理学院
1. 国家重点研发计划资助项目(2022YFB3504100)
2. 国家自然科学基金资助项目(22376217)
3. 北京市新星计划资助项目(20220484215)
传统工业过程,尤其是依赖于煤炭、石油和天然气等化石燃料的生产活动，导致了CO2的高浓度排放。工业烟气中的CO2治理是降低重点行业污染排放、打好污染防治攻坚战的重中之重。近年来，我国在降污减碳方面取得了显著成果。光催化CO2还原技术以直接利用清洁的太阳能和在室温下进行反应等诸多优势，目前广泛应用于CO2资源化利用。在过去的几十年里，研究者致力于提高光催化CO2转化的活性研究。然而，关于提高该过程选择性的研究明显缺乏，特别是关于高价值C2+产品的生成。鉴于当前的研究趋势和新兴技术，首先阐述了目前应用广泛的CO2资源化利用技术并进行了对比分析，接着阐明该反应中C—C偶联的热力学限制、动力学特征、光催化剂表面活化基本原理和机制，进而概述目前可用于改进这些反应对形成C2+产物选择性的技术，并综述了各技术目前存在的缺点。最后，我们总结了目前研究现状并指明了现存的问题，并对该领域的未来前景和工业化应用做出了指引。近年来，随着工业化进程的加速推进，化石燃料的使用量急剧增加，导致大气中CO2的含量不断上升。据文献报道，火力发电厂排放烟气中的CO2含量占全球人为排放总量约40%。基于此，国际能源署在可持续发展目标中设定了到2040年全球燃煤发电厂的CO2排放需减少90%的宏伟目标。对于全球能源与环境行业，处理工业烟气中高浓度的CO2已经成为一项紧迫的任务和目标。尤其在中国，由于国内的能源结构和经济发展的现状，煤炭仍然占据能源消费的主导地位。因此，国内的煤化工企业和燃煤发电厂是最主要的CO2排放源。据研究预测，从2018年到2050年，随着制造业的不断发展，中国对煤炭的需求量可能增加至2.47倍，这将进一步加剧CO2排放量的增长。目前，减少碳排放已经成为中国能源发展策略中的一项重要目标，这要求我们必须面对并解决工业烟气中高浓度CO2排放的问题。光催化CO2还原是一种利用太阳能将烟气中CO2转化为有用化学品或燃料的方法。该技术涉及使用光催化剂，如特定的半导体材料TiO2等，它们能够在光照条件下激发产生电子-空穴对。这些电子-空穴对具有还原氧化能力，可以催化CO2和水（或其他氧化剂）的反应，将CO2转化为C1产物，例如甲醇、甲烷、一氧化碳等化合物，同时生成氧气或其他氧化产物。光催化工业烟气资源化利用技术由于其利用太阳能且能在室温或温和条件下进行反应等诸多优势，目前广泛应用于实际生产生活当中，为CO2治理提供了有力的方向指引。基于此，本文对目前普遍的烟气CO2治理技术进行了介绍，同时着重以光催化CO2还原成C2+产物为出发点，阐述了C—C偶联的热力学限制、动力学特征和光催化剂表面活化机制，总结并综述了促进光催化CO2转化为C2+产物策略和各技术存在的缺点，并对未来光催化烟气CO2资源化利用提出展望。![]()
图1 (a)电荷平衡活性位点和(b)电荷极化活性位点上可能进行的CO2光还原过程[15]
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图2 CO2光催化转化为C2+产物的途径示意图[23]
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图3 (a)Bulk-Bi2MoO6和(b)Ov-Bi2MoO6示意图，(c)通过光催化CO2转化形成乙醇的示意图[39]
刘昶, 李炫贞, 韦岳长. 光催化CO2还原成C2+产物催化剂及其反应机理研究进展[J/OL]. 能源环境保护: 1-11[2024-07-15]. https://doi.org/10.20078/j.eep.20240705.LIU Chang, Ll Xuanzhen, WEl Yuechang. Photocatalysis CO2 reduction reaction to C2+ products catalyst and conversion fundamental mechanisms: A review[J/OL]. Energy Environmental Protection: 1-11[2024-07-15]. https://doi.org/10.20078/j.eep.20240705.
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编辑｜姚情璐
审核｜金丽丽
