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第一作者：Yang Zhang, Yue-Ying Zhou, Shihao Zhang, Hao Cai
通讯作者：Wen-Xiao Wang，Zhihui Qin，Long-Jing Yin
通讯单位：河北师范大学，湖南大学，湖南大学重庆研究院
DOI：10.1038/s41565-024-01822-y最近在三层菱形石墨烯（RG）中发现的超导性和磁性为研究强关联电子现象建立了一个理想的、非扭曲的平台。然而，多层RG中的关联效应受到的关注有限，特别是随着层数增加，这些关联性的演变仍是一个未解决的问题。本文展示了在液氮温度下，通过扫描隧道显微镜和光谱学观察到的3到9层RG多层膜中电子结构和关联性的层依赖性。本文确定了层增强的低能量平带和层间耦合强度。前者直接证明了较厚RG中低能量带的进一步平坦化，后者则表明RG多层膜中存在不同的层间相互作用。此外，本文发现当这些平带部分填充时，77K下出现了显著的能隙分裂，范围从约50毫电子伏特到80毫电子伏特，这表明了由相互作用诱导的强关联态的出现。特别地，强关联态的强度在较厚的RG中显著增强，并在六层时达到最大值，这直接验证了理论预测，并为强关联系统提供了丰富的新候选材料。本文的研究结果为理解RG中电子性质的层依赖性提供了支撑，并证明其是研究稳健且易于接近的关联相的合适体系。![]()
1.本文利用范德华堆叠技术将多层RG样品堆叠在SiO2/Si衬底上的hBN层上。STM/STS测量在77 K下进行。图1a展示了STM测量中设备方案的示意图以及RG的堆叠配置。对于RG多层，每一层都与最近邻层和次近邻层形成AB堆叠顺序，构成ABC堆叠顺序。本文制备了多个多层RG器件，包括3L–7L和9L。图1b和1c展示了6L RG样品的大范围STM拓扑图像和原子分辨率图像，显示出相对平坦且无杂质的特征。在所有RG样品中观察到类似的表面形貌，表明本文制备的RG具有高质量。此外，在本文的RG多层中没有观察到大的莫尔超晶格，这表明RG与底层hBN之间没有对齐。RG与底层之间的高质量对齐和无莫尔特征为研究RG多层的内在电子性质提供了前所未有的平台。2.图1d展示了6L RG的一个代表性STS曲线（即反映测量点处电子局域态密度的dI/dV-V谱）。在谱图中靠近费米能级的位置观察到一个尖锐且显著的态密度峰（标记为FB）。这个态密度特征峰源于RG顶层的近平带，这与三层RG中广泛观察到的现象类似。在整个样品表面数百纳米范围内，平带峰和整个隧穿谱表现出高度的空间均匀性，平带位置仅有±3 meV左右的小幅变化（图1e）。值得注意的是，在微米尺度上仍然可以观察到明显的局部掺杂变化，导致平带填充不同，这为我们研究其关联效应提供了机会。除了平带峰外，图1d中的隧穿谱在更高能量处还有几个较小的态密度峰（标记为±RB），这些是由RG多层远端带边的范霍夫奇点引起的。![]()
1.高质量的不同层数样品使我们能够研究RG多层材料的层依赖电子特性。图2a展示了在不同层数的RG中测量得到的dI/dV谱。在所有研究的RG多层材料中都观察到了平带峰和远程带峰，这些峰与计算得出的局域态密度（LDOS; 图2d）非常一致。本文首先关注平带态。通过测量DOS峰的半高全宽（FWHM），发现在我们的RG样品中，平带态的宽度范围为43 meV到53 meV（图2b上部）。这些平带宽度值与在高度取向热解石墨（HOPG）——一种典型的高质量基底——在相同实验条件下获得的数值相当甚至更小。这再次证明了本文的RG样品具有卓越的质量。一个显著的特点是，较厚的RG中平带态的DOS峰更强。这一特征可以通过比较平带态和第一远程带态在不同层中的DOS峰相对强度来进行定量评估。如图2b（下部）所示，测量的相对强度IFB/IRB1随着RG层数的增加而增加。这种行为可以解释为较厚RG中CNP处能带进一步展平。对于RG多层材料，CNP处的能带在布里渊区的K点附近表现出局部平坦性。随着层数的增加，这种平带区域在动量空间中扩展，导致较厚RG中CNP处的DOS更大（图2d,e）——这可能有利于更强的相互作用。尽管这种现象已被理论模型很好地预测出来，但目前还没有直接的实验证实。因此，本文的层变光谱测量提供了关于RG多层材料中平带扩展的直接实验证据。![]()
1.在RG多层中观察到的尖锐平带态DOS峰激发了当这些能带部分占据时电子关联现象的出现。为了研究平带的关联效应，本文通过结合两种方法进行了填充变化的STS测量：对设备施加背门电压（Vg）（图1a）以及检测具有不同掺杂的大范围RG区域。本文先关注了前者的情况。背门电压可以调节RG的掺杂，实现平带填充状态的原位调节。图3a展示了在77 K下测量的3L RG中平带DOS随Vg的变化。平带从完全填充（Vg = +47 V）逐渐过渡到略微填充（Vg = −46 V），伴随着DOS峰形状的显著变化。当平带有占据（Vg > +20 V）或接近空置（Vg < −45 V）时，谱图中显示单个峰，随着Vg变化其宽度变化不大（占据态约为50 meV；图3b,c）。然而，当费米能级位于平带内时，平带峰显著展宽（达到约90 meV；图3c），并且在半填充附近分裂成两个峰，谱权重依赖于填充状态（图3a，插图，以及图3b,d）。在其他层数不同的RG样品中也观察到这种明显的填充依赖性平带峰展宽、分裂和谱权重重新分布的现象（见图3e，其中6L RG在不同掺杂区域的谱图在Vg = 0 V下测量）。上述光谱行为偏离了单粒子图像（图2d,e）直接证明了即使在液氮温度下，RG中也会涌现出相互作用诱导的关联态，这与在较低温度下获得的魔角扭曲石墨烯中的掺杂平带峰的光谱特性非常相似。![]()
1.本研究观察到的关联态的层依赖性和光谱分裂能。图4展示了在平带峰接近半填充状态下的层依赖性dI/dV谱（图4a,b）及其相应的峰对峰分裂能（图4c）。需要注意的是，这些数据都是在RG的平坦区域测量的，以避免任何可能的外部效应。在所有测量的3L-9L RG中，平带峰的关联诱导光谱分裂是明显的。有趣的是，分裂能表现出显著的大值，其范围为~50 meV到~80 meV。最近在液氦温度下的RG系统中观测到了平带的光谱分裂，但幅度要小得多。例如，对扭曲双层石墨烯ABC堆叠4L区域的STS研究测量到平带的峰对峰分裂约为10 meV；而将多层RG放置在SiO2基底上的光谱测量结果显示最大平带分裂约为40 meV，临界温度约为20K。这两项光谱实验研究的RG样品与本文的样品不同：前者是支撑在hBN/SiO2上的摩尔纹ABCA域，后者则缺少hBN，这可能是平带分裂差异的原因。2.此外，对RG进行的输运实验也揭示了与本文的实验相比，CNP处的能隙要么明显更小，要么临界温度更低。这可以理解为因为输运测量记录的是全局样品区域的平均结果，而STS检测的是高度局部的信息。此外，已经发现由于有限的能带重叠，RG的有效输运能隙比预期的小；然而，STS对本征能隙敏感。值得注意的是，之前在液氮温度下悬挂的RG设备中观察到高达40 K时80 meV的输运能隙——与本文的最大值相当，这表明在RG系统中实现显著的关联效应具有很大的潜力。因此，这里在液氮温度下观察到的平带大关联诱导分裂确认了这种可能性，并直接证明了多层RG中存在强电子相互作用。3.平带的分裂能随着RG变厚而先上升后下降，在6L时达到最大值（图4c）。这种行为表明，RG多层材料中的关联效应具有显著的层依赖性。对于RG来说，随着层数的增加，平带在CNP处的DOS更大（如图2所示），由于电子不稳定性增加，促进了更强的电子相互作用。然而，较厚的层也导致对平带电子的屏蔽效应增强，这是由于粒子-空穴对的虚激发造成的（图2），这将削弱关联效应。因此，这两个因素之间的竞争将导致在RG的某个临界厚度处出现最大的相互作用强度。本文的光谱实验表明，这种临界厚度是6L，与最近的理论预测一致。值得注意的是，4L-9L RG中平带的分裂能都比3L中的增强，表明这些材料中存在更强的关联效应。因此，观察到的多层RG（3 < N < 10）中平带分裂增强，为研究强关联现象提供了一系列候选对象。
本文通过STM/STS测量研究了RG带结构及其关联相在层数变化时的演变。发现的层依赖性平带和层间跳跃强度为多层RG的基本带结构提供了关键信息。特别是，本文发现在液氮温度下持续存在的层增强关联态，其中6L层的相互作用强度最大。在N < 10的RG多层膜中观察到的层依赖性关联态揭示了几个有趣的方面，这可以激励进一步的研究。本文清楚地确定了CNP处的LAF状态的层依赖性，这在之前的RG研究中表现出难以捉摸的行为（3L, 4L, 5L和厚层）。在液氮温度下出现如此明显的关联态是出乎意料的，尽管这可能受到局部测量的影响。鉴于这一发现，多层RG代表了一个重要的系统，可以在热波动的背景下承载高度可访问的集体现象。本文的结果展示了3 < N < 10 RG中更强的关联效应，伴随着在多层内类似掺杂区域出现的多体行为，从而提供了一个丰富而简单的材料平台，具有巨大的潜力用于研究稳健或非常规的超导性。原文链接：
https://www.nature.com/articles/s41565-024-01822-yIEEE Spectrum
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