振动驱动，精确合成！JACS发表清华大学最新电化学科研进展！

文摘 2024-10-24 09:30 上海

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论文拟解决的关键挑战：

双金属合金在催化和能量存储方面表现出卓越的性能，但由于其在热力学中的不混相性质，在亚纳米尺度上想要精确合成双金属合金仍然是一个艰巨的挑战。

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图文简介：

针对上述挑战，清华大学的刘清达博士和王训教授等人在Journal of the American Chemical Society发表论文，该团队设计了一种亚纳米CuPd合金作为一种高效的电催化剂，用于将CO₂还原为乙酸盐。这种平均尺寸为1.5 nm的原子分散CuPd合金，负载在CuO和磷酸钼酸（PMA）共组装亚纳米片（CuO-PMA SNSs）上。

在高振动熵的驱动下，Cu原子从CuO载体中逸出，Pd单原子可以捕获Cu原子形成小筏子，随着时间的推移，这些小筏子逐渐生长成尺寸约为1.5 nm的CuPd纳米颗粒。此外，CuPd亚纳米合金的表面熵增大，使Cu和Pd原子产生剧烈的振动，从而促进了吸附*CO的耦合形成C₂产物。

实验结果和原位拉曼光谱研究表明，该亚纳米合金具有固有的表面熵丰富的特性，这也有利于C₁中间体在亚纳米合金的相邻Cu-和Pd-位点上的偶联，因此具有更高的乙酸选择性。该策略还可用于合成平均尺寸为1 nm的ZnPt合金，这为设计非混相亚纳米合金提供了一种通用途径。

CuPd亚纳米合金中完全暴露的Cu-Pd对显著增强了电化学还原CO₂过程中对表面*CO的吸附和覆盖，从而提高了乙烯酮中间体的稳定性，促进了C₂化合物的生成。

作者制备的CuPd亚纳米合金在- 0.7 V（vs.RHE）下电还原CO₂为乙酸的法拉第效率为46.5±2.1%，乙酸产率为99±2.8 μmol cm⁻²。

作者认为，在商业相关的性能指标下，这一进展在将碳排放转化为增值化学品方面具有巨大的潜力。

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