富镍层状氧化物是最有前途的高能锂离子电池正极活性材料之一。遗憾的是，其实际性能不可避免地受到镍/锂反位无序引起的结构恶化的限制，从而导致严重的容量损失和寿命衰减。
2024年11月26日，天津大学孙洁教授在国际顶级期刊Nature Communications发表题为《Noninvasive rejuvenation strategy of nickel-rich layered positive electrode for Li-ion battery through magneto-electrochemical synergistic activation》的研究论文，Haochen Gong为论文第一作者，孙洁教授为论文通讯作者。
孙洁，天津大学化工学院教授。2013年博士毕业于北京化工大学，2013-2017年在美国斯坦福大学从事博士后研究（合作导师：Yi Cui教授），2017年加入天津大学担任教授。
孙洁教授的主要研究方向是纳米材料的合成（重点聚焦磷负极材料）、性能调控、能源存储与转换应用（如锂/钠离子电池、锂硫电池等二次电池）以及与之相关的计算化学模拟。在Nature Nanotechnology等世界权威学术刊物上发表SCI收录论文70余篇，以第一作者和通讯作者发表论文40篇，其中3篇为ESI高被引论文、1篇为ESI热点论文；获授权美国发明专利2项、授权中国发明专利5项。
在此，作者提出了一种经济且简便的再生策略，即通过针对组装锂离子电池中的正极进行磁电化学协同激活。
这种方法诱导Ni3+从高自旋向低自旋转变，减少Ni-O-过渡金属（TM）的超交换相互作用。同时，电化学反应将Li+从主体材料中驱出，并促进Ni3+重新占据TM层，恢复固有的Li位点并延长循环寿命。该策略表明低质量正极可以转化为高质量正极。
值得注意的是，该方法可以通过优化负离子占有率来使老化的锂离子软包电池（SiC||NCM811，8 Ah标称容量）恢复活力，并将其容量在1 C下从6.49 Ah增加10%至7.14 Ah，这说明了升级回收过程的有利之处。
图1：磁电化学协同激活（MEA）对NCM811电极的影响机制
图2：电池的MEA方法和磁性能表征
图3：NCM811的晶体结构演变和MEA效果
图4：NCM811的电化学性能
图5：MEA电池的动力学改善
图6：NCM811全电池中正极|电解液界面的表征和形成机制
综上，这篇论文提出了一种通过磁电化学协同激活策略来非侵入性地恢复富镍层状正极材料在锂离子电池中的性能，该策略通过诱导镍离子从高自旋态向低自旋态转变，减少镍/锂反位无序，从而提高电池的稳定性和循环寿命。
研究结果表明，该方法能显著提升电池的初始库仑效率、容量保持率以及抗水性能，特别是在老化的锂离子软包电池中，通过优化负离子占有率，成功提升了电池的容量，展示了将低质量正极材料转化为高质量材料的潜力，对于推动高能量密度锂离子电池的商业化进程具有重要意义。此外，该研究还为其他类型的电池材料的优化和再生提供了借鉴，具有广泛的应用潜力。
