明亮的偶极激子含有电偶极子,具有较高的振子强度,是研究相关量子现象的理想平台。它们通常依靠两个量子阱或两层之间的载流子隧道与非偶极激子杂化以获得振子强度。
2024年10月31日,复旦大学晏湖根团队在Science杂志在线发表了题为“Bright dipolar excitons in twisted black phosphorus homostructures”的研究论文,该研究发现了一种新型的明亮红外偶极激子,通过堆叠90°扭曲的黑磷(BP)结构。这些激子,固有的重建带结构,表现出高振子强度。最重要的是,它们继承了BP的线性极化,这使得光偏振可以用来选择偶极子方向。此外,偶极矩和共振能量可以通过BP的厚度进行广泛的调谐。该研究为探索可调谐相关偶极激子提供了一个有用的平台。
具有永久电偶极子的D极激子是排列时具有强排斥相互作用的玻色子粒子。它们表现出明显的非线性,并且通过Stark效应被电场高度可调。然而,由于偶极矩的存在需要电子和空穴的分离,偶极激子与光子的耦合减少了。对于II型二维(2D)过渡金属二硫化物(TMDC)半导体异质结构中的层间激子尤其如此,其中电子驻留在一层而空穴驻留在另一层,导致振荡器强度减弱。在耦合量子阱中,或者在某些TMDC均匀层和异质层中,一种载流子可以隧穿到另一种阱或层中,这使得层间激子与明亮的层内激子杂交成为可能。这种新型的杂化偶极激子获得了振子强度,甚至可以在室温下的光吸收光谱中出现。它们可以与腔光子耦合并形成具有强非线性的激子极化子,如天然二硫化钼双层中的k点杂化激子所示。然而,在MoS2和其他TMDC半导体的布里渊区k点,层之间的电子耦合几乎可以忽略不计。因此,载流子形成杂化偶极激子的隧穿效应敏感地取决于能级共振条件,这在很大程度上限制了它们的潜力。90°扭转3+4 L BP同形结构的消光光谱(图源自Science)此外,由于TMDC系统中杂化偶极激子的共振能量通常在明亮层内激子的共振能量附近,因此它们的光学特征往往被掩盖。当然,在TMDCs中,涉及布里渊区其他位置载流子(如Q点和G点)的杂化偶极激子与层内激子的杂化效果更好,但它们通常是动量空间中的间接激子,即使是层内激子本身的振子强度也很小。因此,仍然需要具有大振子强度的偶极激子,最好具有电偶极子与光学亮度共存的新机制。在这项研究中,作者在90°扭曲的黑磷(BP)同质结构中发现了这种明亮的偶极激子。与在TMDC同质层或异质层中发现的偶极激子不同,新发现的激子是由空间限制在其中一层薄膜上的G点空穴和电子形成的,电子在两个组成膜上延伸,具有新的包络波函数和能级。这些激子是固有的偶极子,并表现出相当大的振荡强度,即使在室温下吸收也超过1%。它们具有平面外电偶极子,具有线性量子限制的斯塔克效应。值得注意的是,它们具有多种可调性。由于BP的原子结构各向异性,可以利用光极化选择偶极子取向,通过改变不同厚度BP组成的组合,可以将偶极矩从~0.22电子纳米调谐到~1.1电子纳米,共振能量范围为~0.4 ~ 1.6 eV。这些明亮的偶极激子具有广泛的可调性,是发展可调激子相关态和多体复合物的理想材料。
https://www.science.org/doi/10.1126/science.adq2977—END—
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