Opto-Electronic Advances
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郑州大学宋继中教授团队利用量子点材料尺寸依赖的量子限域特性，通过温度调控AIGS QDs的形核和生长，控制QDs晶体尺寸分布，从而调节其发光光谱，实现了绿-红双发射特性的AIGS QDs。该工作为研究AIGS QDs这一新的材料体系的发光特性提供了一个新的角度，同时表明AIGS QDs在照明应用方面具有巨大的潜力。
第一作者：吴智
通信作者：宋继中 教授，许蕾梦 副研究员
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研究背景
半导体量子点(QDs)材料凭借色域广、发光波长可调、荧光量子效率高、色彩饱和度高、加工成本低等突出的优势，在照明和显示器领域展现出极大的应用潜力。例如，基于镉基和钙钛矿的QD材料已经取得了突飞猛进的发展，但有毒的Cd和Pb的使用限制了它们的进一步应用，《有害物质限制条例》明确将电子产品中Cd和Pb的使用量限制在100 ppm和1000 ppm以下。发展新型环保的量子点材料体系具有重要的意义。
近年来，环保型Ⅰ-Ⅲ-Ⅵ2 QDs，例如Ag-In-Ga-S(AIGS) QDs，因其具有大的斯托克斯位移、全可见光谱范围内的可控发光和较高的荧光量子产率，受到广泛关注，在照明和显示领域展现出巨大的潜力。由于AIGS多元的元素组成，其在可见光范围内通常表现出较宽的光谱发射，并伴有强带隙主发光峰和弱缺陷发光峰。目前，研究人员大多关注如何通过核壳结构或者合金化等来窄化光致发光(PL)光谱，以满足显示的需求。但QDs的宽光谱的双发射特性在白光照明应用中具有明显的优势，可以实现单材料的白光LED，避免了多种荧光粉复合白光存在的工艺复杂、自吸收、显色性较差等缺点。因此，优化AIGS QDs的这种宽光谱特性，实现光谱的精细可调，对于研究AIGS的发光特性、实现优质的白光LED非常重要。
本文亮点
基于此，郑州大学宋继中教授团队利用量子点材料尺寸依赖的量子限域特性(图1)，通过温度调控AIGS QDs的形核和生长，控制QDs晶体尺寸分布，从而调节其发光光谱，实现了绿-红双发射特性的AIGS QDs，该工作以“Finely regulated luminescent Ag-In-Ga-S quantum dots with green-red dual emission toward white light-emitting diodes”为题发表在Opto-Electronic Advances (OEA，光电进展) 2024年第9期。
图1 基于量子点尺寸效应所对应的带隙和光谱示意图
在该工作中，AIGS双发射量子点通过热注入法一锅合成，通过温度调节控制晶体的生长尺寸，在低温条件下(180 ℃)更易形成小颗粒(3.7 nm)，而在高温条件下(250 ℃)，晶体趋于长大(16.5 nm)，在220 ℃得到了具有大小两种尺寸分布(17 nm和3.7 nm)的AIGS QDs。这种尺寸上的巨大差异，导致了其激子发射峰的差异(图2)，最终实现了具有绿-红双发射(530 nm-630 nm)的AIGS QDs，并通过变温光谱和变激发光谱证明了该双峰的激子发光特性。该工作为研究AIGS QDs这一新的材料体系的发光特性提供了一个新的角度。
图2 双发射AIGS量子点的光学性质。(a)不同温度下合成的AIGS量子点在室内光照(上)和紫外线照射(下)，(b) 365 nm激发波长下，不同温度下所对应的PL和UV-vis光谱。
这种宽光谱且具有双峰发射的量子点在白光LED器件中很有潜力，在这个工作中，将绿-红双发射的AIGS QDs与聚合物混合压制成膜，与蓝色LED芯片结合，成功制备白光LED，其色度坐标为(0.33, 0.31)，相关色温(CCT)为5425 K，显色指数(CRI)为90，辐射发光效率(LER)为129 lm/W (图3)，这表明AIGS QDs在照明应用方面具有巨大的潜力。
图3 AIGS QDs WLED。(a) AIGS QDs WLED的制备过程示意图和照片，(b) AIGS QDs WLED的在不同电压下的光谱及其CIE坐标
研究团队简介
宋继中，郑州大学物理学院教授、博士生导师，国家优秀青年基金获得者，郑州大学量子点光电材料与器件团队负责人，任Materials International、Nanomaterials、Frontiers in Chemistry等期刊编辑。主要从事量子点发光材料与器件应用研究，率先开发了铯铅卤量子点发光器件(Adv. Mater., 2015, 27, 7162)，被评论为“发展(developed)”、“发起(initiated)”了该方向，为量子点显示领域贡献了一个重要的新体系，该篇论文引用超过2500次。主要创新性工作在Nat. Photonics、Adv. Mater.、Nat. Commun.、Nano lett.、Angew. Chem.等期刊发表论文90余篇，15篇入选ESI高被引论文，论文被引用15000余次。研究工作被Nanowerk等学术媒体亮点报道10余次。授权国家发明专利20余项。先后承担国家自然科学基金优秀青年科学基金项目、国家自然科学基金面上项目、江苏省自然科学杰出青年基金、国家重点研发计划战略性先进电子材料重点专项(子课题)等项目。
宋继中教授
实验室
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Opto-Electronic Advances (OEA，光电进展) 是一本同行评议的英文学术月刊，创刊于2018年3月，已被SCI、EI、Scopus、DOAJ、CA和ICI等数据库收录，影响因子15.3，位于JCR Q1区，中科院一区。由中国科学院主管，中国科学院光电技术研究所主办并出版，面向全球发行。OEA主要报道光电领域的前沿创新科研成果。期刊栏目包括原创论文、综述和快讯等，欢迎投稿！
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