源码链接：
https://github.com/xucongs/CEGNN
背景介绍:
近年来，二维材料因其独特的光电性能和广泛的应用前景，受到研究人员的广泛关注。其中，过渡金属二硫化物（Transition Metal Dichalcogenides，简称TMDs）和二维层状卤化物钙钛矿（2D-Layered Halide Perovskites，简称2D-LHPs）材料在光电领域表现出极大的应用潜力。TMDs因其原子级厚度、大比表面积及优良的机械柔韧性，展现出在光探测、光催化及光伏器件等领域的巨大应用前景。而2D-LHPs因其结构多样、成本低、缺陷容忍性高，在光电器件方面同样具有吸引力。近年来，研究发现通过将TMDs与2D-LHPs结合形成异质结，能够产生基于两者各自优势的新型光电特性，有望突破当前光电器件的性能瓶颈。
异质结是由两种或多种不同材料结合形成的结构，通过调控界面处的能带对齐类型，异质结可以实现不同的电子输运和光电转化行为。根据能带相对位置的不同，TMDs/2D-LHPs异质结可以分为三种类型：I型、II型和III型。其中，II型异质结因其能够有效实现光生电子与空穴的空间分离，在光伏领域具有广泛的应用前景。此外，最近的研究还发现了一种称为S型的新型能带对齐方式，这种能带对齐方式可以进一步提高光催化的效率。
本研究中，研究团队通过高通量计算和机器学习相结合的方法，对602种TMDs/2D-LHPs异质结构的能带特性进行了系统研究，并使用等变图神经网络模型（CEGNN）预测了9360种异质结构的电子性质。这项研究为未来新型光电材料的设计提供了重要的理论指导。
研究方法:
研究团队首先设计了一系列由TMDs和2D-LHPs组成的异质结构，并采用第一性原理计算对这些异质结的能带特性进行了系统的研究。通过高通量计算，研究人员可以快速获取大量材料组合的结构与性质数据，极大加速了新型高性能异质结的发现过程。此外，通过将这些计算所得的大量数据与机器学习方法相结合，进一步提高了材料筛选的效率和准确性。
在机器学习模型的选择上，研究团队采用了一种基于晶体等变图神经网络（CEGNN）的模型。该模型能够自动学习材料的结构特征，建立起结构与性质之间的高维非线性映射关系，从而实现材料性质的快速预测。
为了确保预测结果的准确性，研究人员对模型进行了交叉验证，并通过实验数据对模型的预测性能进行了测试。结果表明，模型在能带类型的分类任务和带隙大小的回归任务中均表现出了良好的预测性能。
主要研究结果:
研究发现，TMDs/2D-LHPs异质结构的能带对齐类型与TMDs的带隙大小密切相关。以MoS₂和WS₂为代表的TMDs与2D-LHPs更容易形成II型异质结，这种类型的异质结有利于光生电子与空穴的空间分离，从而提高光电转化效率。研究还发现，某些MoS₂/2D-LHPs异质结可以形成S型结构，这种结构在光催化领域具有广阔的应用前景。
为了更好地理解异质结构的能带对齐机制，研究团队分析了由不同类型的TMDs和2D-LHPs形成的异质结构的能带特性，包括金属性、半导体特性以及直接和间接带隙。研究结果表明，在所研究的12种TMDs中，具有半导体特性的异质结构数量远多于具有金属性的异质结构，这表明TMDs和2D-LHPs的电子结构相对兼容，更容易形成半导体异质结构。
此外，研究还发现，TMDs对2D-LHPs中有机分子的构象有显著影响，从而调制了异质结构的电子性质。这一发现为调控异质结构的电子性质提供了新的途径。
为了克服高昂的计算成本限制，研究团队基于计算得到的数据构建了一个晶体图卷积神经网络模型，用于预测TMDs/2D-LHPs异质结构的电子性质。使用该模型，研究团队预测了9360种TMDs/2D-LHPs异质结构的带隙和能带对齐类型，为该领域的研究提供了全面的理论参考。
