2400h！南科大徐保民团队，继Science之后，再发Nature子刊！
学术
2024-11-14 08:31
广东
可充电锌空气电池（RZABs）是一种具有高理论比能量的储能技术，因其在应对全球变暖和实现碳中和方面的潜力成为了研究热点。然而，RZABs的实际应用受限于双功能催化剂的性能不足、气-液-固三相界面的矛盾需求以及对基本电化学机制的不明确理解。有鉴于此，南方科技大学徐保民团队、钟熊伟以及清华大学深研院周光敏课题组等人在Nature Communications期刊上发表了题为“Understanding the active site in chameleon-like bifunctional catalyst for practical rechargeable zinc-air batteries”的最新论文。科学家们提出了一种类似变色龙的双功能催化剂——钌单原子接枝到镍铁层状双氢氧化物（RuSA-NiFe LDH），该催化剂能够在充电和放电过程中适应性地转变其活性位点，以优化氧气的进化和还原反应。此外，他们还开发了一种具有亲水和疏水层的分层空气阴极，这不仅促进了催化剂的可逆转换，还加速了氧气气泡的脱附并抑制了碳腐蚀。这些创新使得锌空气电池实现了每循环100 mAh cm−2的高充/放电容量，电压间隙仅为0.67 V，并且在10 mA cm−2的条件下循环寿命延长至2400小时。这些成果不仅提高了RZABs的性能，也为深入理解空气阴极的催化反应热力学和动力学提供了新的视角。值得注意的是，今年2月初，徐保民团队在国际顶级期刊Science上发表了题为“Aqueous synthesis of perovskite precursors for highly efficient perovskite solar cells”的论文！（1）实验首次提出并验证了一种类似变色龙的双功能催化剂，即钌单原子接枝到镍铁层状双氢氧化物（RuSA-NiFe LDH），并结合分层空气阴极设计，成功解决了可充电锌空气电池（RZABs）在实际应用中的关键挑战。（2）通过密度泛函理论（DFT）计算筛选和优化，RuSA-NiFe LDH催化剂展示了在充电过程中可逆氧化为含氧氢氧化物物种（RuSA-NiFeOOH），暴露出氧气进化反应（OER）的活性位点；在放电过程中可逆还原为NiFe LDH，暴露出氧气还原反应（ORR）的活性位点。这种自适应行为使得RuSA-NiFe LDH展现出小的OER/ORR电位间隙（∆E = Ej=10 − E1/2）仅为0.554 V。（3）实验设计了一种创新的分层空气阴极（RuSA-NiFe LDH HE），具有亲水和疏水层，促进了RuSA-NiFe LDH和RuSA-NiFeOOH之间的可逆转换，加速了氧气气泡的脱附，降低了充电电压，并减轻了导电碳的氧化。（4）通过电极电位解耦监测、氧气气泡脱附追踪和碳含量定量，全面阐明了空气阴极的催化反应热力学和动力学，揭示了氧气行为、碳氧化和电极电位在RZABs中的作用。（5）实验结果表明，使用RuSA-NiFe LDH HE的RZABs实现了每循环100 mAh cm−2的高充/放电容量，电压间隙为0.67 V，在10 mA cm−2下循环寿命延长至2400小时，显著超过了大多数报道的RZABs性能。图1：RuSA-NiFe LDH的设计、DFT计算筛选和表征。图2：RuSA-NiFe LDH的OER/ORR活性和原位拉曼表征。图3：在氧气可逆反应中变色龙式催化剂的提出路径和DFT计算。图5：在RZABs中揭示氧气行为、碳氧化和电极电位。图6：使用RuSA-NiFe LDH的RZABs的性能和演示。
本文提出了一种创新的变色龙式双功能催化剂RuSA-NiFe LDH，它能够根据充放电过程中的氧化还原环境自适应调整活性位点，显著提升了锌空气电池的性能。这种催化剂的设计不仅优化了氧气的可逆反应，还通过构建分层空气阴极，改善了氧气脱附和减少了碳腐蚀，从而提高了电池的充放电容量和循环寿命。这一发现不仅为锌空气电池的发展提供了新的思路，也为其他涉及气体反应和转换的电化学系统的设计提供了重要的参考。通过深入理解催化剂和空气阴极的作用机制，本文的研究推动了对高性能电池材料的探索，为未来能源存储技术的进步奠定了基础。Zhong, X., Xiao, X., Li, Q. et al. Understanding the active site in chameleon-like bifunctional catalyst for practical rechargeable zinc-air batteries. Nat Commun 15, 9616 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-54019-1🏅 我们提供专业的第一性原理、分子动力学、生物模拟、量子化学、机器学习、有限元仿真等代算服务。🎯我们的理论计算服务，累计助力5️⃣0️⃣0️⃣0️⃣0️⃣➕篇科研成果，计算数据已发表在Nature & Science正刊及大子刊、JACS、Angew、PNAS、AM系列等国际顶刊。 👏👏👏
