(2) 二氧化碳(CO2)是温室气体的主要成分,但其也是一种可持续的碳源。因此,将CO2捕获和转化为高附加值化学品对改善生态环境和发展绿色有机化学品具有重要意义。在CO2的固定方法中,其与环氧化物的偶联反应因其100%的原子效率而备受关注。我们制备了结构单元中同时具有酸性氢键供体(-COOH, -NH2)和碱性(三嗪环)位点的新型COF催化剂,该催化剂由种类广泛的氰基单体和PIM-1对碳碳双键COF-CN进行氰基三聚环化反应合成。凭借可定制的氢键位点、高CO2亲和力和稳定性,这些COF催化剂表现出优异的CO2环加成催化性能,其中COF-CN-COOH的催化产率高达99.9%,选择性>99%。另外,由COF-CN与PIM-1共价连接而成的20%COF-CN@sPIM-1膜催化剂具有良好的界面稳定性,很容易回收和再利用,并保持良好的催化活性。进一步研究证明氢键供体的存在显著降低活化能是高效催化的关键。这项工作提出的COF主链上的氰基的三聚环化反应后修饰策略,丰富了亚乙烯基连接COF的结构性能多样性,具有一定的应用前景。该工作发表在Advanced Functional Materials (DOI: 10.1002/adfm.202422116)。
该研究得到了国家自然科学基金项目和国家重点研发计划项目的资助。
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https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.4c19765
https://doi.org/10.1002/adfm.202422116
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