研究速递 | 北方地区有机气溶胶驱动气候反馈的意义

在全球范围内，有机气溶胶(OA)是大气气溶胶粒子的主要成分之一。气溶胶粒子通过散射太阳辐射直接影响地球的辐射收支，并通过充当云凝结核间接影响地球的辐射收支。随着气候变化，在大气-生物圈反馈机制中，生物圈对大气的变化作出反应，而这种反应反过来又影响气候。大气-生物圈反馈的一个特定驱动因素是植被的生物源性挥发性有机化合物(BVOC)排放对温度升高的强烈正响应。BVOCs通过化学反应增强了二次有机气溶胶的形成，不仅增加了气溶胶的质量，而且增加了足以充当云凝结核(CCN)的粒子的数量和浓度。CCN数浓度的增加是由于颗粒的凝聚生长增强，这增加了它们达到足够大的尺寸以充当CCN的可能性，而不是被混凝清除。另一方面，CCN数浓度的增加已被证明会产生更小的云滴和更亮的云，从而导致到达地球表面的太阳辐射减少。因此，生物源性二次有机气溶胶(BSOA)通过直接和间接的气溶胶气候效应预计会产生负气候强迫。这种“BSOA驱动的反馈”被认为形成了一种负的气候反馈，特别是在广泛的北方森林地区。BSOA是环境气溶胶的重要组成部分，人为污染的影响较低。在那里，主要的BSOA前体——单萜烯和倍半萜烯的排放量随着温度呈指数增长。因此，在气候变暖的情况下，BSOA的形成可能会增强。

先前的调查显示了BSOA驱动反馈的不同步骤的证据。研究表明，BSOA可能在北方森林环境中形成重要的大气-生物圈反馈机制。研究结果为BSOA驱动的完整反馈循环提供了基于观测的证据，从温度驱动的有机气溶胶质量增加开始，持续增加CCN浓度，最后到云的物理和辐射特性。

2012年至2018年期间，在芬兰Hyytiälä的SMEAR II站进行了现场测量。用差迁移率粒径仪(DMPS)测量离地面约8 m处的颗粒数浓度。用气溶胶化学形态监测仪(ACSM)测量亚微米非难熔气溶胶化学成分，该仪器提供颗粒相有机物、硫酸盐、铵、硝酸盐和氯化物的浓度。ACSM进水口距地面约4米。使用Pt100传感器在距地面16.8 m处测量温度。主要基于DMPS数据的N100进行分析。支持现场测量的数据包括2013-2018年在880 nm波长上使用浓度计测量的黑碳(BC)浓度、来自冠层上方的风向、18 m（2016年）和35 m（2017年）的全球辐射强度、16.8 m的一氧化碳(CO)浓度和8.4-125 m之间7个高度测量的NOx浓度平均值。

从所有现场数据中计算每小时平均值，并将每小时数据用作分析的基础数据集。日中位数是根据当地冬时午夜至午夜的每小时数据平均计算得出的。每天从午夜开始分为六个连续的4小时时间窗口，只有在每个4小时时间窗口中至少存在一个数据点时，才接受一个变量的日中位数。这样做是为了确保在数据不连续的情况下，每日中位数不会只呈现一天中的某些部分。所研究的时间段包括七个夏天，选择的依据是ACSM测量的持续时间。

虽然OA质量浓度随温度升高而增加，但有机组分随温度的增加不太明显。同样，颗粒硫酸盐和硝酸盐的浓度也随温度升高而增加。然而，在Hyytiälä中，夏季测量的颗粒化合物中有机物占大多数。

亮度参数(BP)值计算为测量的全球辐射与理论最大全球辐射强度之比，并根据计算的BP将数据分为“多云”(BP < 0.3)和“晴空”(BP > 0.7)情况。

采用HYSPLIT (Hybrid single - particle Lagrangian Integrated Trajectory)模型计算到达Hyytiälä的气团在离地100 m高度的96 h后向轨迹，分辨率为1 h。从全球数据同化系统(GDAS)下载1度水平分辨率的气象输入数据。+在2012年7月至2018年8月的分析中，这些轨迹数量分别为6332、605和1262。其余的轨迹没有在三个扇区中的任何一个扇区中花费所需的80%的时间。

以类似浓度场的方式分析气团到达方向对观测到的OA质量载荷与温度变化趋势的影响:将Hyytiälä周围的区域划分为1°×1°坐标网格。将每条轨迹到达时间在Hyytiälä观测到的浓度和温度分配给轨迹经过的每一个1°×1°坐标网格单元。计算了分配给每个网格单元的浓度和温度值之间的相关系数。该分析表明，无论气团的主要方向如何，OA质量负荷与Hyytiälä的温度呈正相关。通过计算轨迹在到达Hyytiälä之前的96 h内通过每个1°× 1°坐标网格单元的次数，构建了夏季(7 - 8月)气团源区域。由于坐标是按每小时的时间间隔计算的，气团穿过坐标网格单元的次数可以解释为夏季到达Hyytiälä的气团在该网格单元中花费的时间成线性比例。还计算了从不同位置到达轨迹的平均OA质量载荷和平均温度。将每条轨迹到达时间在Hyytiälä观测到的浓度和温度分配给轨迹所经过的每一个1°×1°坐标的网格单元，并计算分配给每个网格单元的平均值。

在陆地上空的时间是根据气团轨迹的每小时坐标计算的。根据HYSPLIT输出的降雨数据，计算沿轨迹的累积雨量。

AERONET使用Cimel太阳光度计测量340、380、440、500、675、870和1020 nm的气溶胶光学厚度(τa)。白天每15分钟测量一次。在本文的分析中，使用了2012-2018年7月至8月期间遮挡云和质量保证的2.0级直射太阳和光谱反褶积算法47 (SDA)产品。通过要求一天内至少有6次观测，从所有点数据乘积中计算τa和Ångström指数的日中位数。此外，筛选了Ångström指数低于0.75的观测值，因为它们可能被云污染了。

NASA的Terra和Aqua卫星上搭载的中分辨率成像光谱仪(MODIS)分别从1999年和2002年开始收集地球表面和大气的信息。使用了3级MODIS网格大气日全球联合产品(MYD08_D3, Collection 6.1)，该产品包含1°× 1°分辨率的大气参数平均值。本分析使用的参数为气溶胶光学厚度τa、云光学厚度τc、云有效半径reff、云水路径和云顶温度。数据从NASA Giovanni下载。选取了2012-2018年7 - 8月期间Hyytiälä上空的像元进行了τa分析，而对芬兰南部的云特性进行了分析。由于所选区域覆盖着相同的植被类型，因此在Hyytiälä上进行的观测可以很好地代表整个研究区域的生物源排放。在实践中，通过将白天的原位观测中位数与研究域内所有可用的卫星数据像元相结合，实现与原位数据的搭配。为了使用最可靠的云观测数据进行分析，将分析限制在τc在5到50之间且reff>5µm的观测数据上。

利用τa每温度的变化估计了温度相关的τa分量的区域直接辐射反馈(DRF):

其中，Srad为全天24 h大气顶入射太阳辐射(398W/m2)，φ为太阳天顶角正切的日间平均值(1.82)，Cc为分数云量(晴空为0.0，全天为0.71)，Tatm为无气溶胶大气透射率(0.76)，Rs为短波表面反射率(0.1250)，ω为单次散射反照率(0.9251)，β为上散射率(0.2951)。Hyytiälä的全天Cc是根据MODIS-Aqua level-3数据中2004-2018年7-8月的云分数数据计算的。在LibRadtran软件包的帮助下，计算了区域和季节平均Srad和φ。

根据OA质量载荷和云水路径对数据进行划分，估算了云光学厚度观测的云反照率反馈。首先，云反照率，Ac是根据近似的τc观测估计的:

其中g为不对称系数(0.8553)，θ为太阳天顶角(acos(φ))的割线计算得到的有效天顶角(56.7°)。对每一云水路径类别分别计算云反照率效应：

其中，τc,h和τc,l分别是对应云水路径类别中高、低气溶胶负荷的云光学厚度的中位数，Ac和τc是对应云水路径类别中云反照率和云光学厚度的所有值的中位数。Tft是不含气溶胶的对流层自由传输，估计其大小为0.8。最后的CAE估计值为-1.87W/m2，然后计算为每个云水路径类别中观测数量和统计显著性加权的单个CAE估计值的平均值，以确保平均值的可代表性。该CAE对应于OA质量负荷平均增加3.3μ/m3，这是每个云水路径类别内低OA和高OA负荷中位数之差的平均值。由于OA质量负荷增加了0.52μg/m3°C，因此低OA和高OA类别之间的差异对应于6.3°C的温差。这给出了与温度相关的云反照率反馈为-0.30 W/m2°C。

基于CMIP6提供的14种现代气候模式，计算了北方地区现今人为气溶胶的短波有效辐射强迫(ERF)。ERF被定义为具有气候海表温度(SST)和海冰分布的现代和工业化前气溶胶的模拟情景之间在大气顶部的短波辐射通量差。7 - 8月北方地区的ERF为−3.50W/m2。

为了将BSOA驱动的气候反馈与ERF进行比较，将云反照率反馈(-0.30W/m2°C)和直接辐射反馈(-0.33W/m2°C)相加，得到的综合反馈为-0.63W/m2°C。对于直接辐射反馈，使用基于太阳光度计的(500 nm处AOD)估计，并假设贡献仅来自天空无云部分。云反照率反馈的估计考虑到这种反馈是在天空的云部分引起的。通过将每1°C温度升高的BSOA驱动反馈(-0.63 W/m2)除以北纬地区的ERF (-3.50W/m2)，估计了反馈的重要性，表明每1°C温度升高的BSOA驱动反馈相当于夏季北纬地区当前人为气溶胶ERF的18%。

采用贝叶斯线性回归计算观测到的OA质量载荷、N100和τa随温度的变化。为了避免线性模型参数中可能出现的斜率低估或回归均值的情况，采用考虑了因变量和自变量不确定性的测量误差模型进行贝叶斯线性回归。在拟合贝叶斯测量误差模型之前，先对因变量和自变量进行标准化处理。将标准化因变量和自变量的不确定性建模为未知参数。所有标准化变量的不确定性标准差均采用标准正态分布建模。采用标准正态分布作为线性模型参数的先验分布。采用马尔可夫链蒙特卡罗(MCMC)抽样方案对未知参数抽取4万个样本，并对线性模型参数进行条件均值估计。

使用多元混合效应模型估计了AO质量负荷因温度相关过程而发生的变化。混合模型的主要思想是估计数据的方差-协方差结构，而不仅仅是估计响应变量的均值。因此，该模型不受一般线性模型所要求的标准同质性和独立性假设的限制，而大气测量数据很少能满足这些假设。该模型还能够考虑到基于轨迹数据的气团起源扇区所形成的数据层次结构。模型中OA质量负荷的解释变量为:气团到达区域、在陆地上的时间和来自反轨迹数据的累积降雨、现场测量的温度和NOx、BC和CO的浓度，以及一天中的小时。为此，将东部到达区分成两个(30-60°和60-180°)，将到达科拉半岛上空的气团与东部其他地区分开，以提高模型的性能。观测到的OA质量负荷与模型预测的相关系数为0.88。通过每次从模型中删除一个解释变量，并将贝叶斯信息准则(BIC)值与全模型的BIC值进行比较，来检验解释变量的显著性。

通过研究生物源有机气溶胶负荷与温度之间的关系，以及利用野外和遥感观测对直接和间接气溶胶效应的影响，研究了北寒带地区的“BSOA驱动反馈”。在分析中，利用了在芬兰Hyytiälä, SMEAR II的气溶胶化学形态监测站(ACSM)测量的长期气溶胶成分数据。在分析的7年期间，从2012年到2018年，7月至8月的平均气温变化了~5°C，其中有两个夏季比1999年至2018年的20年要暖和得多。将分析限制在每年的7月至8月，以尽量减少植被季节性变化的影响，并强调温度驱动的有机负荷变化。如图1a所示，随着温度的升高，有机质量载荷明显增加。这种趋势在夏季、每日和每小时的平均值上都是可见的。随着夏季平均气温升高4.9℃，OA浓度增加了2.2倍。在夏季，有机物占该地点气溶胶质量的大部分，因此，总颗粒质量浓度也随着温度的升高而增加。

与OA质量浓度类似，足以充当CCN的大颗粒的数量浓度(N100)随着温度的升高而增加，这与之前的观测结果一致。二次气溶胶形成过程中，由于有机物的作用，颗粒生长和/或成核增强，CNN大小的颗粒的产生也会加剧。

图一 有机气溶胶(OA)质量负荷和云凝结核大小粒子数量浓度随温度(T)变化的野外观

通过对夏季日中位数的贝叶斯线性回归，发现OA质量负荷随温度的增加增加了0.52μg/m3°C。N100相应增加粒子数为88/cm3°C。与观测到的地表浓度变化相比，OA和N100的柱负荷随温度的增加可能更强，因为在温暖的日子里，行星边界层的平均延伸程度更高。OA和N100均随气温升高而增加，表明夏季对气温升高存在负的直接和间接辐射强迫反馈。

夏季温暖和寒冷的温度可能与不同的天气情况有关，也与到达现场的气团的不同来源区域有关。因此，温度增强的BSOA产生对OA质量负荷变化的贡献需要与空气质量源面积变化的影响以及人为或生物质燃烧排放的贡献区分开来。利用HYSPLIT24计算的96小时气团反轨迹以及现场观测的黑碳(BC)和微量气体，研究OA质量负荷的增加是否由BSOA产量的增加所主导。西北-北方方向(280-30°)被认为是一个干净的区域，对到达该站点的气团几乎没有人为影响。从东部(30-180°)和南部(180-280°)到达的气团受到更多人为排放的影响，特别是东部也受到生物质燃烧排放的影响。然而分析表明，在Hyytiälä观测到的OA质量负荷和温度呈正相关，而与气团的源面积无关。这表明OA质量负荷的温度依赖性主要是由温度升高时BSOA形成的增强驱动的，而不是由气团的起源驱动的。多变量混合效应模型的统计分析也支持这一结论。

Hyytiälä的气溶胶浓度已被证明随着时间的增加而增加，即受潜在VOC排放影响的时间，在从清洁的西北地区到达现场之前，由于累积的VOC排放量较大。数据显示，在陆地上相同的时间内，OA质量负荷随着温度的升高而增加。数据还显示了颗粒湿性去除的迹象，因为当气团很少或没有降雨时，观察到更高的OA质量负荷，相应地，当气团遭受最多降雨时，OA质量负荷较低。仅分析近96 h无雨的气团时，OA随温度升高的趋势也同样存在。陆地上空时间和背向轨迹累积雨量均与温度无关，这进一步支持了观测到的OA质量负荷随温度升高不能完全用气团历史相关因子来解释。

综上所述，观测到的趋势受多种因素的影响，但以温度升高为主。基于多变量混合效应模型的分析，OA质量负荷随温度的增加估计为0.24μg/m3°C。这表明，温度驱动对OA的影响大约是直接从OA质量负荷与温度之间的斜率解释的值的一半。

为了研究OA负荷增加对气溶胶直接辐射反馈(DRF)的影响，分析了AERONET太阳光度计和MODIS-Aqua卫星仪器提供的气溶胶光学厚度(τa)观测数据。气溶胶光学厚度是衡量气溶胶阻挡光穿过大气的程度。太阳光度计观测显示，晴空τa随观测站上空温度的升高而增加。图2a显示了在340 nm和500 nm波长下测量的τa温度的增加趋势。此外，Ångström指数参数所描述的τa的波长依赖性和精细模态τa随温度升高而增加，这表明较小颗粒对τa的贡献随温度升高而增加。对τa的温度趋势的重要贡献来自区域源，例如BSOA，而不是长距离输送的气溶胶颗粒。此外，在卫星观测中也发现了τa随温度的类似增加。测量地点上空340 nm处的τa与该地点的OA质量载荷之间的正相关(图2b)进一步支持了BSOA是观测到的τa温度趋势的主要原因的假设。

根据观测到的τa和温度之间的线性关系，估计了晴空和全天条件下与温度相关的τa分量的区域DRF。基于太阳光度计的(500 nm)对Hyytiälä的DRF估计分别为-1.15W/m2°C和-0.33W/m2°C。MODIS反演的相应DRF估计值略大，但它们都在基于太阳光度计估算的不确定性范围内。

通过分析芬兰南部MODIS-Aqua观测数据中云有效半径(reff)和云光学厚度(τc)，研究了BSOA增强形成对气溶胶反照率效应的影响。由于温度与整体气象条件密切相关，OA质量负荷与云性质之间的联系可能被云类型的变化所掩盖。因此，分析仅限于液体云，并对七类云水路径进行了分析，即在大气柱中云滴的水量。根据OA的数量将数据分为两组。如果OA质量负荷低于33个百分位数，则认为是低的，如果高于66个百分位数，则认为是高的。从图3可以看出，reff和τc都随着云水路径的增加而增加。然而，在相同的云水路径水平上，与低OA质量负荷相比，高OA质量负荷时reff更小，τc更高。在五个最高的云水路径类别中，负载类别之间的差异具有统计学意义。这一结果与BSOA增强形成的假设一致，即CCN的数量浓度增加，从而导致云滴变小，云的反射性增加。因此，这些卫星观测表明，随着该地区温度和有机气溶胶负荷的增加，间接气溶胶气候效应加强。

图三 云特性和有机气溶胶质量负荷

从高、低OA数据之间的τc有统计学意义的变化，估计了相应的云反照率变化，进而估计了云反照率效应(CAE)为-1.87W/m2。反照率变化对应于OA质量负荷平均增加3.3μg/m3，而OA质量负荷平均增加0.52μg/m3°C，反照率变化对应于温度差异6.3°C。因此，与温度相关的云反照率反馈为-0.30W/m2°C，与全天直接气溶胶反馈大致相同。多元混合效应模型显示OA质量负荷与温度的相关性，即0.24μg/m3°C,OA质量负荷每增加3.3μg/m3对应的温差为13.8°C，表明云反照率反馈为-0.14W/m2°C。

基于长期OA测量，本文的结果提供了温度依赖的BSOA形成对气溶胶的直接和间接气候效应影响的直接证据。对直接反照率反馈和云反照率反馈的估计可能是上限估计，因为它们是基于随温度的总变化，从OA质量浓度和云反照率反馈的估计中可以看出，实际的温度依赖性可能稍弱一些。分析是基于夏季的观测，那时前体浓度和可能由BSOA驱动的气候反馈处于年度最大值。因此，本研究中提出的反馈强度估计值与从模型等得出的年度估计值不相等。观测数据的空间代表性很难估计，因为它受到土地利用和气象的影响。在植被方面，Hyytiälä所处的地区以常绿针叶树为主，覆盖了欧洲北方针叶林的大部分和北美北方针叶林的广大地区。气候变化还导致植被变化，这可能影响BVOC的排放，进而影响BSOA的形成。就目前异常温暖的夏季可以用作未来变暖气候的模拟而言，结果表明，通过加强气溶胶的直接和云反照率效应，来自BSOA的显著负反馈(图4)。计算云反照率反馈估计值和基于太阳光度计(500 nm)的直接辐射反馈估计值的总和，得到的总反馈为-0.63W/m2°C。因此，在以该北方森林站点为代表的地区，每升高1°C，气溶胶直接强迫和云反照率效应的综合增强估计约为夏季北方森林地区目前人为气溶胶有效辐射强迫的18%。因此，如果温度升高3°C(根据中间稳定路径RCP4.5情景)，这种BSOA驱动的反馈可能会使北方地区夏季气溶胶辐射强迫的强度增加约一半。目前，模拟的BSOA气候效应在不同的地球系统模型之间存在很大的差异，研究结果表明，在模型中进一步发展BSOA驱动的气候反馈表征具有重要意义，包括前体排放、可冷凝氧化有机物的产量和性质、气溶胶种群动态以及气溶胶与云的相互作用。

图四 生物源次生有机气溶胶(BSOA)对云性质的温度依赖效应

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张仪茗 复旦大学环境科学与工程系 2024级硕士研究生

李红杰 沈阳建筑大学风景园林硕士

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