近年来,水环境中新污染物大量排放,对水生生物和人体健康存在潜在威胁,其治理已成为我国可持续发展的重大战略需求。三氯生是一种人工合成的抗菌剂类新污染物,广泛分布于各种水环境中,且残留的三氯生不易被降解,危害水生生物和人类健康。目前,三氯生的微生物分解代谢机制尚未被解析,研究三氯生的微生物分解代谢及酶学催化机制,对去除其在环境中的污染具有重要意义。
2024年7月16日,浙江大学生命科学学院吕镇梅教授团队在美国化学学会(ACS)旗下的Environmental Science & Technology以副封面论文的形式在线发表了题为“Triclosan Dioxygenase: A Novel Two-component Rieske Nonheme Iron Ring-hydroxylating Dioxygenase Initiates Triclosan Degradation”的研究成果。该研究揭示了一种新型Rieske型非血红素亚铁双加氧酶TcsAB催化新污染物三氯生起始生物降解的分子机制。
三氯生是水环境中被高频检出的新污染物之一,也是药物及个人护理产品类难降解有机污染物,尤其自新冠疫情爆发之后,其对生物的毒理及其环境修复研究受到广泛关注。目前关于三氯生起始降解特异性酶的研究,仅有双加氧酶TcsAB被报道,但其具体的催化分子机制并未被研究透彻。该工作以实验室前期合成的编码三氯生双加氧酶基因tcsAB为研究对象,通过异源表达、酶活性测定、蛋白结构预测、底物与配体分子对接、定点突变等生物化学与分子生物学方法,阐明了双加氧酶TcsAB参与新污染物三氯生起始生物降解的具体催化功能。
图为双加氧酶TcsAB催化三氯生起始生物降解的分子机制
总的来说,这项工作揭示了尚未知晓的微生物起始降解三氯生的分子机制,解析了新型双加氧酶TcsAB和三氯生结合关键活性位点,并为后续TcsAB的理性设计提供素材。该工作的研究能够为环境中三氯生的监测及三氯生双加氧酶的生态功能的研究奠定基础。
浙江大学生命科学学院博士生殷一然为论文的第一作者,博士后任浩和吴昊参与了该论文的研究,吕镇梅教授为该论文通讯作者。该研究得到国家自然科学基金、浙江省自然科学基金、浙江省大学生科技创新活动计划等资助。