膜电极组件(MEA)在电催化CO2还原反应(CO2RR)制备多碳(C2+)化合物的实际应用中具有广阔的前景。在MEA中，阴极反应所需的H2O分子通常来自于阳极溶液通过膜的渗透，在高电流密度下可能出现H2O缺乏的问题，从而使CO2RR性能恶化。阴极中的CO2与H2O共同进料可以提高C1产物选择性。对于C2+产物的形成，H2O消耗量大约是C1产物形成量的两倍。然而，目前只有很少的研究致力于基于MEA的H2O管理。研究表明，C2H4中的质子主要来源于穿过膜的阳极产物的H2O分子，并且加入金属Cu催化剂反而增强了HER。因此，阴极催化剂有望参与CO2与H2O的共催化反应，但目前对阴极催化剂在CO2RR中对于H2O管理的作用还有待进一步研究。近日，厦门大学王野、程俊、谢顺吉和中国科学院上海高等研究院姜政等通过实验研究发现，阴极催化剂在决定CO2RR过程中阴极共供H2O对C2+化合物的形成影响中起着关键作用。具体而言，在纯Cu0催化剂上，几乎没有观察到H2O对C2+生成的促进作用，而由Cu2O和Cu0结构域组成的Cu2O-Cu0纳米复合材料，表现出显著的共供H2O促进作用。同时，在Cu2O-Cu0催化剂上加入适当分压的H2O可以抑制H2析出，并且提高电流密度和C2+的法拉第效率。在优化的共供H2O分压下，Cu2O-Cu0催化剂的C2+法拉第效率为80%，电流密度为1.0 A cm-2，以及C2+化合物的单程收率为19%。此外，该催化剂能够在250 mA cm-2下稳定运行至少350小时。基于原位光谱表征结果，在安培级CO2RR反应过程中，纳米复合催化剂上Cu+与Cu0的共存现象得到了证实，并提出了Cu+存在下纳米复合催化剂上Cu+的原位再氧化机理。实验结果和理论计算结果均表明，Cu+加速了H2O分子的活化，促进了CO和CHO物种的形成，从而有利于通过*OCCHO的C-C偶联形成C2+化合物。总的来说，这项工作不仅提供了阴极催化剂在H2O处理中促进CO2RR向C2+化合物转化的关键作用的认识，而且为在安培电流密度下CO2RR过程中Cu+的共存提供了光谱学证据，也为Cu+活化H2O促进C-C偶联的独特功能提供了证据。Roles of copper(I) in water-promoted CO2 electrolysis to multi-carbon compounds. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-54282-2高端测试，找华算 ！同步辐射全球机时三代光源，机时充裕，保质保量，最快一周出结果！👉 限时特惠项目：XPS、红外、SEM、SEM云视频、ICP元素分析、EPR、BET、压汞......低至30元/样起！🏅 500+博士团队护航，助力20000+研究在Nature&Science正刊及子刊、Angew、AFM、JACS等顶级期刊发表！
