研究背景
由可再生电力驱动的电化学二氧化碳还原反应 (CO2RR) 是加速实现碳中和的有效方法。
与 C1 产物(如 CO、HCOOH 和 CH4)相比,C2+ 产物(如 C2H4 和C2H5OH)具有更高的能量密度和市场价值,但其产率受到与一系列 C1 产品竞争以及多步加氢的严重限制。
Cu 是唯一可以选择性地将 CO2 转化为 C2+ 的金属。虽然通过改善 Cu 界面微结构在 C2+ 生产方面取得了明显进展,但构建高活性界面并在电解过程中保持稳定仍然具有挑战性。
文章简介
近期,暨南大学高庆生教授团队通过对掺入了 Ag 的 HKUST-1 框架进行原位定向重构,成功制备出对 CO2RR 具有高活性的多相 Ag/Cu/Cu2O 电催化剂。
重构后的 Ag/Cu/Cu2O 在选择性电还原 CO2 到 C2H4 的过程中表现出卓越的性能,其 FE、电流密度和稳定性均优于最近报道的大多数同类催化剂。结合原位/准原位表征(Raman、XRD、XPS 和 AES)和理论计算证明,Ag 在稳定 Cu(I)和增加 CO 表面覆盖度方面起着至关重要的作用,而由此产生的 Cu/Cu2O 界面显著降低了 C–C 耦合能垒,从而提高了乙烯产量。
这项工作不仅提供了通过电化学重构制备高活性催化剂的合理方法,而且加深了对多相界面反应机理的理解。相关研究成果以“Restructuring multi-phase interfaces from Cu-based metal-organic frameworks for selective electroreduction of CO2 to C2H4”(《重构铜基金属有机框架生成多相界面用于选择性电还原 CO2 为 C2H4》)为题发表在英国皇家化学会的旗舰期刊 Chemical Science 上。暨南大学硕士研究生冯继业为第一作者,高庆生教授为通讯作者。
论文信息
Restructuring multi-phase interfaces from Cu-based metal-organic frameworks for selective electroreduction of CO2 to C2H4 Jiye Feng, Wenbiao Zhang, Danni Shi, Yingshuai Jia, Yi Tang, Yuying Meng, and Qingsheng Gao*(高庆生,暨南大学) Chem. Sci., 2024, 15, 9173-9182
https://doi.org/10.1039/D4SC00967C
作者简介
本文通讯作者,暨南大学化学与材料学院教授、博士生导师,教育部青年长江学者、广东省自然科学杰出青年基金获得者。2005、2010 年在复旦大学化学系分别获理学学士、博士学位,2010 年赴德国马普所从事博士后研究,2012 年 7 月到暨南大学独立开展工作。研究领域为能源小分子的催化转化,主持国基重点(合作)、面上、广东省高校创新团队等项目 10 余项。已在 J Am Chem. Soc、 Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Sci. Bull.、Energy Environ. Sci.、ACS Catal.、Chem. Sci. 等期刊发表论文 120 余篇,总引用超过 8000 次。入选全球前 2% 学者、英国皇家化学会高被引中国作者等榜单。
期刊介绍
rsc.li/chemical-science
Chem. Sci.
2-年影响因子* | 7.6分 |
5-年影响因子* | 8.0分 |
JCR 分区* | Q1 化学-综合 |
CiteScore 分† | 14.4分 |
中位一审周期‡ | 33 天 |
Chemical Science 是涵盖化学科学各领域的跨学科综合性期刊,也是英国皇家化学会的旗舰期刊。所发表的论文不仅要在相应的领域内具有重大意义,而且还应能引起化学科学其它领域的读者的广泛兴趣。所发表的论文应包含重大进展、概念上的创新与进步或者是对领域发展的真知灼见。发文范围包括但不限于有机化学、无机化学、物理化学、材料科学、纳米科学、催化、化学生物学、分析化学、超分子化学、理论化学、计算化学、绿色化学、能源与环境化学等。作为一本钻石开放获取的期刊,读者可以免费获取所发表论文的全文,同时从该刊的论文版面费由英国皇家化学会承担,论文作者无需付费。
Andrew Cooper
🇬🇧 利物浦大学
Associate editors
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† CiteScore 2023 by Elsevier
‡ 中位数,仅统计进入同行评审阶段的稿件
📧 RSCChina@rsc.org
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