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CO2光催化转化为合成气具有很高的吸引力,但仍因载流子转移缓慢和催化位点与中间体之间不可控的亲和力而受到产品产率低下的困扰。基于此,2024年12月4日,华南理工大学李映伟教授和王枫亮博士团队在国际期刊Nature Communications发表题为《Engineering the electron localization of metal sites on nanosheets assembled periodic macropores for CO2 photoreduction》的研究论文,华南理工大学吕文渊、广东石油化工学院Liu Yang为论文共同第一作者。在本研究中,研究团队开发了在二维(2D)纳米片组装的三维(3D)有序大孔框架(3DOM-NS)上制备具有可调电子局域化能力的钴(Co)位点的方法。所制备的Co基3DOM-NS催化剂表现出优异的CO2光还原性能,其中硫化钴(3DOM Co-SNS)表现出最高的合成气生成速率,在可见光照射下达到347.3 μmol h-1,并在自然阳光下的流动反应系统中实现了显著的催化活性(1150.7 μmol h-1)。机理研究表明,3DOM Co-SNS中金属位点的高电子局域化通过dyz/dxz-p 和 s-s 轨道相互作用增强了Co与HCOO*之间的相互作用,从而促进了C-O键的裂解过程。此外,具有纳米片亚单元的有序大孔框架提升了光生电子的转移效率,这有助于其高活性。图1:3DOMCo-OHNS的形态学和结构表征
图2:3DOM-NS的原子结构分析及形成机理
Lyu, W., Liu, Y., Chen, D. et al. Engineering the electron localization of metal sites on nanosheets assembled periodic macropores for CO2 photoreduction. Nat. Commun., (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-54988-3.高端测试,找华算 !同步辐射全球机时三代光源,机时充裕,保质保量,最快一周出结果!
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