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导读
量子点发光二极管（QD-LEDs）因其高量子效率和出色的单色性，有望成为下一代显示和照明技术的领军者。目前最先进的QD-LEDs是使用镉（Cd）基II–VI族量子点制备，但有毒的Cd元素限制了它们的实际应用。基于InP、ZnSe和ZnTeSe的量子点被认为是Cd基量子点的理想非毒性替代品，在实现高效率和稳定性方面已经取得了显著进展。然而，尽管在材料和器件工程方面做出了巨大努力，通常使用绿色InP基量子点的绿色无Cd QD-LEDs仍然具有较低的外部量子效率（EQEs）（16.3%），这对完全无Cd QD-LEDs显示和照明提出了严峻挑战。与基于CdSe的量子点相比，基于InP的量子点的电子有效质量较低，这应该可以使得电子注入更容易。然而，InP的导带最小值更高，这可能导致更高的电子注入势垒，特别是在基于绿色InP的QD-LEDs中，这些相互交织的因素使得这些器件中的电子行为变得复杂。到目前为止，关于InP基QD-LEDs中电子是过剩还是不足还没有共识，这需要完全相反的器件工程策略。因此，直接测量运行中的QD-LEDs中的电荷载流子极为重要，但现有的表征方法仍然具有挑战性。
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成果掠影
在此，河南大学申怀彬教授和陈斐，中国科学技术大学樊逢佳教授和北京交通大学唐爱伟教授等人（共同通讯作者）使用电致瞬态吸收（EETA）来量化运行中的绿色InP基QD-LEDs中的电子浓度。通过比较基于InP的和高性能的基于CdSe的QD-LEDs在不同波长下的发射，发现最先进的绿色InP基QD-LEDs（普遍使用InP–ZnSeS–ZnS核–壳–壳量子点）中的电子浓度异常低，ZnSeS中间层施加了高注入势垒。因此，辐射复合并没有比非辐射捕获更有效，导致量子效率低和寿命短。作者提出通过用ZnSe替换广泛使用的ZnSeS合金中间层来增加量子点中的电子浓度，但这导致电子泄漏增加。进一步提出增加ZnSe层的厚度以减轻泄漏并保持有效注入，这种策略能够在发射543纳米波长的绿色InP基QD-LEDs中实现26.68%的峰值EQE、亮度超过270000 cd/m²以及在初始亮度为1000 cd/m²时的T95寿命为1241小时，这些性能提升了所有当前记录，且这些实验结果可以通过Wentzel–Kramers–Brillouin（WKB）量子隧道模型很好地解释。
相关研究成果以“Efficient green InP-based QD-LED by controlling electron injection and leakage”为题发表在Nature上。
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核心创新点
1.作者通过使用电致瞬态吸收光谱（EETA）技术，我们确定了当前最广泛研究的绿色InP–ZnSeS–ZnS量子点发光二极管（QD-LEDs）效率低下的根本原因；
2.进一步增加了ZnSe中间层的厚度以减少泄漏，最终实现了前所未有的外部量子效率（EQE）26.68%和T95寿命超过1000小时，这一策略可以被Wentzel–Kramers–Brillouin（WKB）量子隧道模型合理解释。
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数据概览
图1.EETA光谱© 2024 Springer Nature
图2.提高基于绿色InP量子点的QD-LEDs的外部量子效率（EQE）的策略© 2024 Springer Nature
图3.量子点发光二极管中的电子注入和泄漏隧道模型© 2024 Springer Nature
图4.高性能InP-thickZnSe-ZnS量子点发光二极管（QD-LEDs）的表征© 2024 Springer Nature
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成果启示
综上所述，作者通过使用电致瞬态吸收光谱法，发现最先进的绿色无镉QD-LEDs（普遍采用InP–ZnSeS–ZnS核–壳–壳结构）的低效率源于ZnSeS中间层，限制了电子浓度和陷阱饱和度。通过实验和理论证明，用加厚的ZnSe中间层替换目前广泛使用的ZnSeS中间层，可以同时改善电子注入和抑制泄漏，从而在发射543纳米波长的绿色InP基QD-LEDs中实现了26.68%的峰值外部量子效率和T95寿命（亮度降至初始值95%的时间）为1241小时，初始亮度为1000 cd/m²，分别比之前的最优值提高了1.6倍和165倍。
文献链接：
“Efficient green InP-based QD-LED by controlling electron injection and leakage”（Nature，2024，10.1038/s41586-024-08197-z）
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