北京大学郭少军/骆明川，Nature子刊！
学术
2024-12-13 08:30
广东
质子交换膜水电解(PEMWE)技术由于具有良好的间歇性匹配、高氢纯度、低欧姆电阻和大电流密度等优点而引起人们的极大兴趣。然而，由于酸性析氧反应(OER)缺乏高效、低成本的催化剂，限制了PEMWE的大规模应用。最近，钌(Ru)基催化剂由于较Ir基催化剂更高的OER活性和更低的成本而引起人们的极大兴趣，这使得Ru基催化剂成为Ir基催化剂的替代品。然而，Ru基催化剂具有较高的Ru-O共价性和不可避免的晶格氧机理(LOM)，增加了晶格氧在反应过程中的参与，从而导致了Ru中心的过氧化和催化剂不可抑制的结构崩溃。因此，制定有效的降低晶格氧反应活性的策略对于提高催化剂的耐久性具有重要意义，但实现这一目标仍然是一个巨大的挑战。近日，北京大学郭少军和骆明川等通过在RuO2晶格中引入大尺寸的耐酸性铅(Pb)来固定氧原子的运动通道以增加晶格氧的扩散活化能，从而增强RuO2的稳定性。实验结果和理论计算证实，所制备Pb-RuO2中Pb 6s、O 2p和Ru 4d轨道之间的杂化导致Ru中心的电荷重分布，这不仅优化了氧中间体的吸附，而且削弱了Ru-O共价，这抑制了晶格氧参与。同时，在大尺寸晶格Pb的协助下，Ru的浸出可以被抑制。以上两种因素共同促进了Pb-RuO2在酸性OER中的长期稳定性。性能测试结果显示，Pb-RuO2催化剂在酸性条件下达到10 mA cm-2电流密度所需的OER过电位仅为188 mV，并且能够在该电流密度下连续稳定运行超过1100小时，优于文献报道的大多数Ru基催化剂。此外，基于Pb-RuO2的PEMWE仅需要1.688 V的电压就能达到1000 mA cm-2的电流密度，并且其在500 mA cm-2下工作超过250小时过程中的活性降解速率仅为17 μV h-1。总的来说，该项工作通过调制晶格氧原子运动通道来降低RuO2催化剂的晶格氧活性，为开发高稳定性的酸性OER催化剂提供了重要指导。Pinning effect of lattice Pb suppressing lattice oxygen reactivity of Pb-RuO2 enables stable industrial-level electrolysis. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-53905-y高端测试，找华算 ！同步辐射全球机时三代光源，机时充裕，保质保量，最快一周出结果！👉 限时特惠项目：XPS、红外、SEM、SEM云视频、ICP元素分析、EPR、BET、压汞......低至30元/样起！🏅 500+博士团队护航，助力20000+研究在Nature&Science正刊及子刊、Angew、AFM、JACS等顶级期刊发表！![]()
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