原文链接：https://doi.org/10.1021/acsenergylett.4c03370
高效锡铅钙钛矿太阳能电池的稳定性受到高反应性空穴传输层PEDOT:PSS的阻碍。PTAA具有良好的光稳定性和热稳定性，为替代不稳定的PEDOT:PSS提供了巨大的潜力。然而，PTAA的疏水表面加剧了锡铅钙钛矿薄膜的不平衡结晶和不良的埋藏接触,这限制了锡铅钙钛矿太阳能电池的性能提升。此外，为了提高全钙钛矿叠层太阳能电池的稳定性，在器件结构中替换PEDOT:PSS非常重要。路易斯碱添加剂在调控结晶和钝化界面缺陷方面显示出较大潜力，但其对锡铅钙钛矿薄膜结晶动力学和界面特性的影响机制仍需深入研究。
这里，陈俊超团队通过将4-溴苯基脲（BPU）和4-溴苯基硫脲（BPSU）引入锡铅钙钛矿前驱体溶液中，构建了一种基于路易斯碱的结晶控制与埋底界面钝化策略，成功在疏水性PTAA基底上制备了高质量的锡铅钙钛矿薄膜。首先，BPU和BPSU通过与前驱体成分相互作用形成大尺寸团簇，这些团簇作为成核中心加速了成核过程并延缓了晶体生长，从而实现了结晶的均匀调控。其次，添加剂在薄膜旋涂过程中向下富集，有效钝化了PTAA/钙钛矿埋底界面的复合中心，显著降低了非辐射复合损失。与BPU相比，具有较高极性的BPSU与FAI建立了更强的氢键相互作用，并且与铅卤化物相比，它更倾向于与锡卤化物配位，从而导致更快速的成核和更均匀的晶体生长。此外，更极性的BPSU有助于更有效的电荷再分布，从而在埋底界面处产生更少的界面缺陷和更高效的空穴提取。最终，基于PTAA的锡铅钙钛矿单结太阳能电池实现了23.87%的光电转换效率，这是目前报道的PTAA基底上锡铅钙钛矿电池的最高效率之一。此外，采用PTAA替代PEDOT:PSS的全钙钛矿叠层太阳能电池实现了27.61%（认证：27.17%）的效率，并在氮气环境中进行1200小时的最大功率点跟踪后仍保持了初始效率的90%以上。
