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小分子物质电氧化反应与HER反应相结合，可有效降低制氢能耗。硫化氢(H2S)是炼油和天然气萃取过程中产生的有毒副产品，经碱性溶液吸收后会产生硫化物，然后经氧气氧化产生无毒的硫酸盐。尽管H2S或其共轭碱具有危险性，但它是一种能够被轻易氧化的分子，因此硫化物氧化反应(SOR)辅助的电解水产氢已被广泛研究。对于这种硫化物氧化辅助的水分解系统，研究主要集中在开发降低过电位、增加耐久性和易脱硫的阳极催化剂。值得注意的是，在无膜电解槽中，阴极直接在富含硫化物和硫化物氧化产生的各种多硫化物副产物的电解质环境中操作，所以阴极催化剂可能受到硫化物中毒的影响，导致性能和耐久性较差。因此，目前迫切需要开发在富含硫化物条件下抗中毒的催化剂结构，但这仍具有挑战。近日，复旦大学龚鸣课题组合成了一系列Ni/稀土氧化物(NLO)杂化材料用于耐硫化物电催化HER，其中Ni/La2O3是最佳结构，具有最高的活性和耐硫化物性能。根据原位光谱和电化学阻抗谱分析，在反应过程中，La2O3的存在显著延缓了金属Ni组分的硫化，即使在长期操作下也仅限于表面层发生硫化，没有渗透到本体结构中，保留了活性Ni/La2O3。此外，表面硫化产生的NiS/La2O3异质结构，在电催化HER方面的性能优于纯NiS材料，这也有助于长期抗硫化物。这两个因素使NLO催化剂在硫化物氧化耦合HER体系中表现出高活性和稳定性。性能测试结果显示，在电解质中引入硫物种后，Ni/La2O3催化剂催化HER反应的Tafel斜率从90 mV dec-1转化为36 mV dec-1，并且可以稳定电解100小时而没有发生明显的活性下降，表现出优异的抗硫化物HER活性。利用Ni/La2O3分别作为阴极和阳极组装的SOR辅助的HER电解槽仅需1.05 V的电池电压就能达到100 mA cm-2的电流密度，并且阴极侧H2的法拉第效率接近100%，表明电子转移只用于HER，不受电解质中硫化物或多硫化物物种的影响。综上，该项工作证明了稀土氧化物保护下的低硫化速率和稀土氧化物/硫化镍异质结构的高活性与抗中毒效果的相关性，为开发抗硫化物中毒的电催化剂提供了理论依据。Nickel/lanthanide oxide heterostructures for sulfide-resistant hydrogen evolution electrocatalysis. ACS Energy Letters, 2024. DOI: 10.1021/acsenergylett.4c02642高端测试，找华算 ！同步辐射全球机时三代光源，机时充裕，保质保量，最快一周出结果！👉 限时特惠项目：XPS、红外、SEM、SEM云视频、ICP元素分析、EPR、BET、压汞......低至30元/样起！🏅 500+博士团队护航，助力20000+研究在Nature&Science正刊及子刊、Angew、AFM、JACS等顶级期刊发表！![]()
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